结构是研究材料性质的必要途径，只有弄清了物质的结构才能够深入理解性质。现代科学中因为受到种种外界因素的影响仅仅通过实验手段直接确定物质的结构还存在有相当的挑战，那么必然造成研究效率的低下。通过计算机模拟、计算得到物质的结构不会受到环境因素的影响，可以为科学制备目标材料提供指导。近几十年来，许多的方法被提出并应用于结构预测当中，但是这些方法依然存在着一些缺陷。物质结构预测中主要的难点有两个:1.现有的优化算法在规模较大的体系的计算上效率和成功率都比较低;2.基于密度泛函理论的方法准确度很高但计算太过耗时。本文就这两大问题，以纳米团簇为研究对象作了十分深入的研究。本文的主要内容及成果有:
　　基于粒子群优化算法，结合随机学习、竞争机制以及变异算子，提出了一种高效的、无偏的优化算法，针对团簇应用了基于点群对称性限制的初始解生成以及成键特征矩阵排除相似结构两种技术，开发了一个易用性高的团簇结构优化计算软件包。并对多种不同尺寸的、不同化学组分的纳米簇进行了详尽的结构优化计算，算法均体现出了良好的收敛性能。在基于密度泛函理论的计算中，该算法发现了Pt9、Pt11、Pt12、Pt15、Ag16以及Ag17的新的全局最优结构，证明了算法的预测能力。
　　针对密度泛函理论计算非常耗时的问题，本文创新性的提出了全局优化结合机器学习模型加速的结构预测方法。在Au20团簇结构预测中，使用该机器学习加速的方法可以节省近3000小时的计算，大大提高了结构预测的效率。结果表明，该加速方法可以有效减少结构预测中所需的计算时间，让更大尺寸物质结构的预测成为可能，是物质结构预测方面的重大突破。