煅烧和碳酸化改性黏土质白云岩及其除镉性能

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hellomfc
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黏土质白云岩经煅烧/碳酸化处理可以制备纳米方镁石和方解石高活性多孔结构化复合材料(PCN),在水处理、土壤修复等方面有很大的应用潜力。本文利用固定床气固相微反应装置与质谱在线监测,研究了水蒸气和消化预处理对煅烧黏土质白云岩碳酸化反应的影响,通过XRD、FTIR、TG、SEM、TEM、BET表征分析了黏土质白云岩煅烧和碳酸化处理后的结构转化规律。通过静态试验考察了固液比、溶液初始pH、反应时间、初始浓度等因素对PCN去除镉离子效果的影响,并利用反应产物的XRD、FTIR、TEM表征对去除机理进行了探讨。通过动态试验探究了PCN持续去除水中镉离子的能力。结果表明:(1)黏土质白云岩的主要组分为白云石,质量分数可达86.42%,呈亚微米级菱面体结构,次要组分为凹凸棒石,呈纳米级棒状结构。(2)当煅烧黏土质白云岩的碳酸化过程不存在水蒸气时,反应的初始温度和完全温度分别为400℃和600℃,当进气存在10%水蒸气时,碳酸化初始反应温度和完全反应温度都降低了约100℃,将煅烧黏土质白云岩消化处理后烘干碳酸化,完全反应温度降低到400℃,而煅烧黏土质白云岩消化后未烘干时在常温下即可发生碳酸化,且新生方解石质量分数在50-500℃随温度升高呈现先降低后升高的变化趋势。(3)黏土质白云岩煅烧和碳酸化过程中伴随着比表面积的增大和减小,煅烧/碳酸化后形成的方解石和方镁石粒径分别在30nm和35nm左右,其中新生的方解石表现出较高的热化学活性。(4)PCN除镉的静态实验中,随着固液比增大,溶液中镉离子浓度先降低然后趋于稳定,PCN去除水中镉离子受溶液初始pH的影响较小,对不同初始pH的镉溶液都有较好的处理效果,去除率都在99.8%以上,初始镉溶液浓度提高,达到平衡所需时间越长,动力学数据表明镉离子的去除符合准二级动力学方程(R~2≥0.996),Langmuir等温吸附模型更好地描述热PCN对镉离子的去除过程,热力学结果表明,吸附类型是化学吸附,PCN去除水中镉离子的主要作用机理是方镁石缓慢与水反应生成氢氧化镁,氢氧化镁电离产生氢氧根,使溶液的pH值升高,诱导镉离子水解,进而形成表面沉淀。(5)PCN颗粒作为动态柱填料用于持续处理含镉废水时,穿透的柱床体积BV为3744,处理容量为247.3mg/g。
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