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低温低压反应条件下,钌系氨合成催化剂具有高活性的特点,使其成为了新一代氨合成催化剂。为进一步提高钌催化剂的性价比及稳定性,本文以活性炭为载体,制备了一系列Ru/AC催化剂,在一定温度和压力下对催化剂的氨合成活性和稳定性进行了测试。并利用N2物理吸附、CO化学吸附、H2-TPR、H2-TPD、N2-TPD、MS、气相色谱、TEM等表征手段,考察了HNO3预氧化再氨气还原处理对炭载体及催化剂性能的影响,研究了活性金属Ru含量、助剂K含量及稀土金属助剂La对催化剂活性及稳定性的影响。主要结论如下:活性炭经HNO3预氧化再于氨气气氛下高温还原处理,可优化载体炭的物理织构。1100 ℃处理的炭载体,其比表面积和孔容较大、介孔率较高。利用处理后的炭载体制备了 Ru/AC氨合成催化剂,不同硝酸浓度及氨气处理温度对催化剂的性能有较大的影响。其中,700-900 ℃处理条件下,所制备的钌催化剂的活性及稳定性更好。在合成氨反应中,钌含量的增加明显增强了氨合成反应的活性,但同时也会加促载体炭甲烷化反应,破坏催化剂的结构,钌含量为10 wt.%的催化剂,其结构破坏较为严重,比表面积下降到86 m2/g,下降幅度达56.8%。同样,制备的RulOBalOKx/AC系列催化剂中,助剂钾的电子效应,使得含钾的钌基氨合成催化剂的活性得到了显著提高,但是钾的存在也会对催化剂的物理结构及甲烷化反应产生较大影响。RulOBalOK12/AC催化剂,K含量较高,在氨合成反应过程中炭载体的甲烷化反应较为明显,耐热300 h后,催化剂的比表面积和孔容下降较严重,比表面积下降到152 m2/g,下降幅度达54.2%。最终造成催化剂的稳定性变差、催化性能下降。另一方面,活性金属钌含量的增加及助剂钾的电子效应,促进了活性金属与助剂的还原,增强了Ru/AC催化剂的N2和H2吸附,提高了氨合成反应的效率。所以,综合考虑催化剂的活性和稳定性,钌、钾含量均为8 wt.%时的Ru/AC氨合成催化剂的稳定性较好,催化剂的性价比较高。添加少量的La助剂可抑制催化剂对H2的吸附,增强对N2的吸附能力,提高钌催化剂的氨合成活性,增强抗甲烷化能力及改善热稳定性。但是过多La含量的添加,对催化剂性能的进一步提升具有一定的局限性,La的最佳添加量为0.5 wt.%。进一步添加助剂K后制备的Ru8Ba10La0.5Kx催化剂,活性组分Ru与助剂之间的相互作用增强,显著提高了催化剂的氨合成活性、热稳定性及转化效率。