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Ⅲ族氮化物作为带隙从0.7eV到6.2eV连续可调的直接宽带隙半导体材料体系,拥有优越的物理、化学性质,是发展近红外-可见-紫外波段半导体光电子器件的优选材料。超过二十年的集中研究,已使得GaN基蓝绿光LED和LD商业化,微波功率电子器件产业化。而今Ⅲ族氮化物的研究和应用正朝着多元化和精细化方向发展。目前,Ⅲ族氮化物光电技术研究基于近紫外-可见波段向两端深紫外和近红外更宽广的波段拓展,Ⅲ族氮化物逐步从GaN及其低In(Al)组分InGaN(AlGaN)合金向高组分合金过渡,并在研究过程中掌握新的关键技术,认识更丰富的物理现象,开拓更广的应用领域,因此Ⅲ族氮化物的能带调控和光电子器件研制始终是研究的热点之一。另外,Ⅲ族氮化物展现了极强的极化效应,使异质结中产生内建电场,改变了异质结的能带结构和载流子分布。因此,研究Ⅲ族氮化物异质结极化效应对光电子器件的影响也有重要的科学意义。无极化GaN和LED、LD光电子器件的研究已发展成为Ⅲ族氮化物中新颖的课题,它展示了许多有趣的物理特性和巨大的潜在应用价值。
本论文围绕Ⅲ族氮化物的能带和极化调控两大主旨,利用金属有机物化学气相外延方法(MOCVD)展开了Ⅲ族氮化物薄膜、量子阱、超晶格结构的生长规律和物理特性研究,拓展Ⅲ族氮化物光电子器件研究领域,研究的主要内容和获得的主要结果如下:
1.系统研究了InN薄膜MOCVD生长技术,采用低温GaN结合退火的缓冲层结构克服了InN与蓝宝石衬底之间的大失配。在优化了缓冲层、生长温度等生长条件后,获得大面积高迁移率的InN材料,并掌握了InN成核生长的演化过程。分析了InN晶体结构性质,首次利用马赛克模型评估了InN薄膜中螺位错和刃位错的密度,指出刃位错是其中占主导地位的位错类型。
2.证实了室温下InN的光学能带边在0.7eV。发现了InN的带边跃迁能量随温度s形非单调变化趋势,它源于InN能带中局域态中电子和空穴随温度升高依次热化后的复合发光过程,研究得到局域能量与InN载流子浓度服从n5/12幂级数关系。并观察到由于多次声子过程和热膨胀效应使得InN薄膜Raman振动E2(hjgh),A1(LO)模随温度升高,频率降低和峰宽变宽。
3.系统研究了富Ga和富In组分InGaN合金的生长技术和光电学性质,获得对应于InN窄带隙0.7eV情况下InGaN合金的能带弯曲参数b=1.31eV。成功研制出InGaN肖特基型太阳电池器件,首次报道在太阳光下,In0.28Ga0.72N电池工作的开路电压和短路电流密度分别达到0.59V和0.57mA/cm2;研制出新型InGaN基光电化学电池,直接利用太阳光分解水产生氢气和氧气提供能源,In0.28Ga0.72N光电极在400至430nm的光电转换效率达到9％,为利用太阳能提供了新途径。
4.采用降低TMCra/TMAl摩尔比的方法提高了A1的合金掺入效率,获得了高质量高A1组分的A1xGa1-xN薄膜,A1组分x最高达到0.8。研究了Mg掺杂A1xGa1-xN材料(x<0.3),激活获得p型材料,光学手段揭示了A1GaN薄膜Mg杂质能级电离能增大,是难以获得高空穴浓度的物理本质。研制出正面入射A1GaN/GaN异质结p-i-n紫外探测器,在零偏压下获得了290nm-360nm可见盲波段窗口响应。
5.系统研究了AlGaN/A1N超晶格结构的生长规律,制备出在可见光谱区和紫外日光谱区工作的布拉格反射镜,并发现超晶格周期数和子层两种氮化物材料的折射率系数差是影响反射镜的反射率和半峰宽的两个关键因素。透射电镜分析了GaN支撑层上的A1GaN/A1N超晶格的晶体结构、界面特性和应变分布,揭示了应变能的降低是导致A1GaN/A1N超晶格结构中形成渐变A1组分层的机制。首次成功研制出工作中心波长为330nm的正面辐照A1GaN基共振腔p-i-n紫外探测器,观察到共振增强效应,外量子效率达到48％。
6.理论计算获得C面或M面InGaN/GaN和A1GaN/GaN异质结中自发和压电极化强度、界面电荷密度,通过分析C面或M面InGaN/GaN量子阱LED能带结构和载流子波函数分布,揭示了C面LED量子效率下降和产生量子限制斯塔克效应,M面LED具有高量子效率的物理本质。
7.利用MOCVD在γ-LiA1O2(100)衬底上制备出单-M面取向的无极化GaN薄膜,发现了M面GaN晶体结构各向异性,首次利用倒易空间获得M面GaN的应变状态:面内双轴压应变εxx=-0.79％和εzz=-0.14％,面外拉伸应变εyy=0.38％.室温下偏振PL光谱观察到M面GaN在各向异性的应变下,能带进一步分裂达到37mev和带间跃迁偏振选择特性,并研究了这些偏振跃迁随温度变化的行为。首次成功研制出无极化InGaN/GaN多量子阱LED,观察到在电流大于20mA注入下,电致发光谱峰位保持在515-516 nm,不随电流增加蓝移,证明极化电场的作用已被消除: