化学链燃烧是一种新型燃烧技术,利用储氧材料的循环氧化还原为燃料燃烧生成CO₂和H₂O提供氧,同时获得高纯CO₂气体便于捕集与封存。氧载体是化学链燃烧技术发展的关键因素。含铁的天然矿石或固体废物（如赤泥）被认为是用于大规模化学链燃烧技术的理想氧载体,因为其Fe₂O₃含量高且成本低。本文提出将赤泥开发为氧载体用于甲烷（CH₄）化学链燃烧,不仅能使赤泥得到有效的资源利用,还能大大降低氧载体的成本。本文通过控制赤泥的预处理温度制备了不同焙烧温度的系列氧载体,研究了不同预处理条件对赤泥氧载体的反应与循环性能的影响。通过XRF、XRD、TG-DSC、H₂-TPR和BET比表面积测定等技术对赤泥氧载体的物理化学性质进行系统表征,结果表明高温焙烧导致氧载体反应活性下降,但有利于赤泥中各组分之间发生反应生成稳定的复合物(如Na₆Al₄Si₄O₁₇和Ca₂Al₂Si O₇),从而提高了赤泥氧载体的热稳定性。通过对不同温度（800 ^oC、850 ^oC、900 ^oC和950 ^oC）条件下制备的赤泥氧载体（800-RM、850-RM、900-RM和950-RM）与CH₄的反应性能测试发现,900-RM的反应活性和循环性能均优于其他样品,CH₄转化率和CO₂选择性分别达到了71%和79%,说明900 ^oC为最佳焙烧温度。在900 ^oC经30次redox循环后,赤泥氧载体的反应性能和物相结构未发生明显变化,表明其具有优良的循环稳定性。赤泥氧载体由于结构特殊和组分复杂导致其对CH₄氧化的活性不高,因此需要通过有效而又不会增加其成本的改性手段,提高赤泥氧载体的反应性能和循环性能。本文通过混合两种类型的赤泥（富含活性组分Fe₂O₃的越南赤泥（V-RM）和富含惰性及碱性组分的文山赤泥（W-RM））改进其结构和成分分布,以得到性能优良的复合赤泥氧载体。该方法既简单有效又能完美的保持赤泥氧载体低成本的优势。实验证明,V-RM中的活性成分（Fe₂O₃）和W-RM中的惰性/碱性组分（Al₂O₃、Ca O和Na₂O）的协同作用可改善复合赤泥氧载体的活性和稳定性。在不同配比的样品中,W7V3（质量比W:V=7:3）显示出对于CH₄转化的最佳特性（平均CH₄转化率和CO₂选择性分别为81%和89%）。在多次氧化还原（redox）循环测试中,CH₄转化率在第2个循环中下降幅度较大,但在之后循环中维持稳定,而CO₂选择性则一直保持着较高水平（约90%）。基于热重分析（TGA）计算了赤泥在CH₄还原性气氛中等温还原的相关动力学参数。通过等温还原TG实验发现,赤泥中Fe₂O₃的还原是分步完成的,其中第一阶段（Fe₂O₃→Fe₃O₄）的还原机理可以通过随机成核及核生长模型A2来描述。V-RM、W3V7、W5V5、W7V3和W-RM氧载体的活化能分别为95.9、93.5、85.2、77.5和84.2 k J/mol,与其他文献中报道的使用合成铁基氧化物或铁矿石氧载体的结果相当。这表明赤泥中Fe₂O₃与CH₄的反应行为和其他含Fe₂O₃的材料的反应行为相似。在对文山赤泥和越南赤泥的反应性与循环稳定性研究的基础之上,本文分别对文山赤泥和越南赤泥进行了储放氧功能调控的改性研究。文山赤泥由于碱性组分含量过高,因此对其改性的关键是脱碱,本文分别采用盐酸浸出法和柠檬酸浸出法对文山赤泥改性。通过XRF检测发现,两种方法的脱Na效果都很显著,Na脱除率达到94%以上。通过活性评价实验对比发现,盐酸浸出法改性赤泥氧载体的反应活性优于柠檬酸浸出法改性赤泥氧载体。越南赤泥的特点是活性组分Fe₂O₃含量较高,但利用率较低（即Fe₂O₃还原速率太慢且还原的不彻底）,惰性载体组分不足导致赤泥颗粒在高温下与燃料反应时易烧结。针对越南赤泥的组分构成,本文通过添加Ce O₂和Al₂O₃以增强越南赤泥氧载体的反应活性和循环稳定性,通过TG实验发现,添加量为10 wt%Ce O₂+10 wt%Al₂O₃改性后的赤泥氧载体性能最优。