环境因素对水辐解产物的影响研究

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高能射线与水的相互作用机理是辐射生物学、环境保护以及反应堆水化学等研究领域的重要基础之一,在生物机体损伤、污染物降解、反应堆安全建造等方面具有重要意义。水溶液辐解主要是通过高能射线在水中的能量沉积,导致在水中形成活性自由基(·OH、·H、e-aq等)和分子(H2、H2O2等)产物。上述初级辐解产物在很大程度上受溶质种类、溶质浓度、氧气含量、温度等影响。本论文基于射线与水相互作用机理,采用添加不同自由基俘获剂的方法,通过分析最终产物产额,继而从水辐解刺迹内外反应出发,探究环境因素对水辐解产物的影响。本论文主要内容与结论如下:1.在60Co源室内部搭建辐射控温平台,利用重铬酸银剂量计对源室内实验点以及温控设备内部进行剂量标定;利用MCNP程序构建源室剂量场模型,模拟结果与测量结果相对比,最大相对偏差在15.7%,平均相对偏差在8.6%,该模型可基本反映剂量场分布情况,为后续科研实验提供数据支撑。2.以硫酸亚铁、硫酸铈体系为基体,开展环境因素对水辐解产物的影响研究。(1)通过充氧气、空气、氩气调节样品气体氛围,研究不同氧气浓度对水辐解产物的影响。结果表明:氧气浓度增加抑制了刺迹内氢自由基的复合且改变了刺迹外的反应竞争比,进而造成G(Fe3+)与G(Ce3+)的增加。(2)通过改变硫酸亚铁体系中二价铁离子初始浓度,硫酸铈溶液中三价铈、四价铈离子初始浓度,研究了溶质浓度变化对水辐解产物的影响。结果表明:对硫酸亚铁体系来讲,二价铁离子浓度增加可以促进水的辐射分解,使水辐解初级产物产额增加,其对G(Fe3+)产生的正效应可抵消刺迹外反应比造成的负效应。对硫酸铈体系来讲,三价铈离子浓度的增加会使羟基自由基产额增多,造成G(Ce3+)降低。四价铈离子浓度的增加会使氢自由基产额增多,导致G(Ce3+)升高。(3)通过改变硫酸亚铁、硫酸铈溶液的辐照温度,研究温度对水辐解产物的影响。结果表明:温度上升造成刺迹时间缩短,刺迹内自由基扩散与复合效应同时加快,但最终结果为扩散效果大于复合效果,导致刺迹外更多的自由基产额与更少的分子产额,且羟基自由基随温度增加速度较其他粒子更快,进而造成G(Fe3+)的正温度系数与G(Ce3+)的负温度系数。
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