【摘 要】
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随着经济的发展,生活、工业、农业、医疗废水的直接排放使水体大大超出了其自净能力,造成了严重的水体污染。其中有机酚是最常见的污染物,它不仅会对环境产生污染,同样会对人
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随着经济的发展,生活、工业、农业、医疗废水的直接排放使水体大大超出了其自净能力,造成了严重的水体污染。其中有机酚是最常见的污染物,它不仅会对环境产生污染,同样会对人的健康产生威胁。传统的处理酚类化合物的方法通常不能有效的将其去除,更不能降解新型的污染物。基于过硫酸盐的高级氧化技术在处理分类污染物时,经典的方法主要产生SO4?-,但该自由基受环境中的各种因素影响较大,在实际水体中很有可能优先于各种阴离子反应而难以降解有机污染物。因此仍需开发一种新型的、受环境影响较小的氧化体系来降解有机污染物。本论文在课题组前期工作的前提下,通过共沉淀法向惰性催化剂CuO@Fe3O4中掺入MgO制备了新型非均相催化剂CuOMgO@Fe3O4,并通过BET、SEM和XRD对催化剂的比表面积、形貌和晶体结构进行了表征。论文以取代酚为研究对象,探索了CuOMgO@Fe3O4活化PMS对取代酚的降解情况。结果表明:通过修饰得到的催化剂CuOMgO@Fe3O4活性更高,在活化PMS时能够氧化降解多种取代酚;通过淬灭实验发现,体系CuOMgO@Fe3O4/PMS中的活性物种主要为1O2,而非传统的SO4?-和HO?;实验研究了取代酚的氧化速率常数和有机酚相关常数之间的线性自由能关系,发现取代酚的降解速率随着?+增大而减小,与有机物的pKa线性较差,说明1O2其主要通过电子转移过程降解取代酚,在此过程中没有质子转移过程;利用GC-MS检测了对乙酰氨基酚、4-氯苯酚及对羟基苯甲酸的降解产物并提出了以1O2为主要活性物种的高级氧化技术降解取代酚的降解路径。在实际应用中,相比于自由基体系,以1O2为主要活性物种的非自由基体系中,产生的BrO3?更少,有机物矿化程度更高,降解产物的毒性更小,且受环境因素影响较小。本论文揭示了1O2作为活性物种降解酚类污染物的降解路径,并将其应用到实际水体中,该工作的开展对提高惰性催化剂活性提供了新的思路,对现有的高级氧化技术降解污染物的研究具有重要的指导意义。
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