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受重金属化学形态和土壤理化性质的影响,研究表明,许多情况下土壤中重金属的总量不能很好地表征其环境效应,而将其总量和生物有效性相结合、或者一定条件下的生物有效性是风险评估及环境质量标准制定的重要指标。因此,重金属在土壤中的形态及其毒性/生物有效性的研究已逐渐成为环境科学和生态毒理学等领域的研究热点。为了能够更加深入地理解土壤重金属作用于生物体的机理过程,能够为更合理地预测农业土壤重金属污染的环境风险服务,本论文首次基于亚细胞分室模型系统地研究了环境因子、生物来源对镉的植物有效性/毒性的影响机制;采用定量金属离子性质-活性相关(QICAR)模型来预测不同金属离子的毒性,并基于毒性当量(TU)模型通过单一金属离子毒性预测混合金属毒性。本文研究结果如下:
(1)通过将小麦根暴露于不同浓度Cd的暴露液中72h后的根伸长急性毒性实验,开展了Cd在小麦根的亚细胞分布及其对小麦根的抗氧化酶活性影响的研究。结果表明:Cd在重金属解毒组分(微粒体和热稳定组分)的亚细胞分布比例随着暴露液中Cd浓度增加而降低;而在重金属毒性敏感区(细胞器和热变性组分)的亚细胞分布比例随Cd浓度增加而增加。因此,小麦根的毒性随着镉浓度增加而增加;超氧化物歧化酶(SOD)和过氧化氢酶(CAT)的活性也因此而降低。通过相关性分析发现,小麦的相对根伸长及过氧化氢酶活性与Cd在毒性敏感区的浓度有很好的相关性。该研究结果为评价亚细胞分室模型理论在陆生植物的适用性提供理论依据。
(2)通过短期动力学吸收实验研究了不同有机酸-腐殖酸(Hunuc acid,HA)和柠檬酸(Citric acid,CA)对小麦根动态吸收Cd的影响。一般来说,基于自由离子活度模型(FIAM)和生物配体模型(BLM),重金属的自由态离子直接决定其生物有效性,然而本文研究结果表明:基于FIAM,HA+Cd或CA+Cd处理的小麦根对Cd的吸收通量高于单一Cd处理的吸收通量。假如考虑Cd-HA/CA络合物可能增加小麦根对Cd的吸收,小麦根对Cd的吸收通量能通过方程Jint=a[Cd2+]+b{Cd-HA/CA}很好地进行拟合,表明Cd-HA/CA配合物对Cd的吸收有较大贡献。
进一步研究了腐殖酸和柠檬酸对小麦根Cd毒性及其亚细胞分布的影响。结果表明:基于FIAM,与小麦暴露于单一 Cd溶液相比较,HA+Cd处理降低了Cd对小麦的毒性及其在根部的累积量,而CA+Cd处理则增加了小麦根Cd毒性。当小麦根暴露于7.61μM{Cd2+}时,HA+Cd处理降低了Cd在热变异组分的百分比(从54%降低到33%)而增加了在热稳定组分的百分比(从25%增加到50%);虽然CA+Cd降低了Cd在热变性组分的百分比同时又增加了Cd在微粒体中的百分比,但由于增加了Cd累积量而增加了Cd毒性。很明显,当有机酸存在时,FIAM并不能很好地预测Cd在小麦根中的积累和毒性;相反,Cd的总吸收量及其在亚细胞中的浓度能较好地描述Cd在小麦根中的毒性。
(3)研究了温度对Cd胁迫下小麦根伸长及抗氧化酶活性的影响,以及对Cd在小麦根部亚细胞分布的影响。结果表明:Cd对小麦根的毒性随温度升高而增强;在不同温度条件下,Cd在重金属毒性敏感区和潜在毒性敏感区(细胞残渣)中的浓度与Cd毒性有很好的相关性。通过对抗氧化酶活性的分析发现,无Cd存在时,由于新陈代谢作用使小麦根部的超氧化物歧化酶(SOD)和过氧化氢酶(CAT)从18℃到25℃时先增加而当温度升高到30℃时又降低;而酶的变化与Cd在各亚细胞中的分布密切相关。
(4)研究了小麦预暴露于0.1μM Cd或5.0μM Zn后对Cd在小麦的亚细胞动力学及抗氧化酶活性的影响。结果表明:小麦预暴露后对Cd产生抗性,降低了Cd在小麦体内的积累;而且预暴露使Cd从重金属毒性敏感区向解毒区转移,从而导致Cd在解毒区尤其是热稳定组分的分布百分比随着时间增加,而在热变性组分的分布百分比随着时间降低。此外,预暴露后使小麦根和地上部的CAT和SOD与对照组相比都不同程度地增加,表明在对重金属的生态风险进行评估时应考虑受试生物的来源及预暴露历史,因为预暴露使生物对污染物产生抗性或适应机制,从而使模型预测结果偏离实际值。
(5)Cd-Zn联合作用于小麦根,Zn作为营养元素抑制Cd在小麦根的积累从而在较低浓度时对Cd有缓解毒性的作用;而Cd作为有害元素,与较高浓度Zn相互作用时使Zn在小麦根内的积累增加且使植物毒性较小麦暴露于单一 Zn溶液时更强;此外,Cd-Zn相互作用使Cd和Zn都较易向热稳定组分分配。当小麦暴露于Cd-Ni混合溶液时,Ni的加入降低了Cd在小麦根的积累,而Cd的加入则增加了Ni在小麦根的积累;但Cd和Ni相互作用时,小麦根的毒性均高于单一金属暴露时的毒性;Cd和Ni都易向热稳定组分转入。通过TU模型研究混合金属毒性时发现,基于生物配体模型和细胞膜电势的TU模型能够较好地预测双金属毒性,从而为重金属污染的风险评估和环境质量基准确定提供了科学依据和实现手段。
(6)研究了不同重金属(Cu,Cd,Zn,Co,Pb,Ni)对小麦根伸长的毒性及其在小麦根中的亚细胞分布特征,考察了这些重金属在小麦不同亚细胞中的动态分布,并通过QICAR模型定量描述了重金属在小麦根的亚细胞分布及其动力学常数与重金属离子间的相关性。结果表明:根据溶液中总浓度计算获得的EC50,这六种重金属的毒性依次为Cu>Cd>Pb> Ni>Co>Zn;植物必需元素和有益元素Cu,Zn,Ni和Co随着小麦体内重金属含量增加在重金属毒性敏感区和解毒区的分布百分比保持不变,表明这些元素能够被植物调节;而有毒元素Cd和Pb随着小麦体内含量增加,它们在解毒区的分布百分比降低,且Cd在毒性敏感区和Pb在细胞残渣中的分布百分比增加;另外,这些重金属在热稳定组分中分布百分比与重金属离子的性质呈很好的相关性,如与离子极化力(Z2/r,Z/r和Z/AR2),原子半价/原子重量(AR/AW)呈正相关,与离子半价r(A),共价指数X2m r,原子序数AN,原子序数/电势变化量AN/△IP,原子半价AR,原子重量AW,离子极化力Z*2/r和有效电荷(Z*)呈负相关;通过对这些重金属在小麦各亚细胞的动态分布研究发现,这些重金属在不同亚细胞中的动力学参数(吸收和外排速率常数)与其亚细胞分布百分比结果表现一致,且这些重金属在热稳定组分和热变性组分的外排速率常数与重金属离子的性质呈很好的相关性,如与r(A),X2m r,AN,AN/△IP,AR,AW和Z*呈正相关,与AR/AW,Z2/r或Z/r呈负相关。