氮是地球上最丰富的元素之一,可以转化为氨（NH₃）、一氧化氮（NO）等不同产物。NH₃是动植物和其他生命形式所必需的物质,而NO是一种严重的环境污染物。因此,减少或转化NO是氮循环领域中的一个重要问题。电化学方法由于能在温和条件下进行、低耗、清洁等优势被认为是解决人类所面临的能源和环境问题的有效手段之一。电催化一氧化氮（NOER）是减少其污染、并转化为有用氨产物的主要途径之一,该过程能快速发生依赖于催化剂的辅助作用。然而,目前常用的NOER催化剂主要是基于过渡金属的催化剂。常常面临成本高、含量低、催化效率低等缺点,因而极大限制了它们的大规模应用。因此,开发高稳定性、高活性、高选择性的廉价新型催化剂是电催化一氧化氮领域所面临的挑战。为此,我们通过密度泛函理论研究了硼掺杂石墨烯（BG）以及碳掺杂的氮化硼纳米片（C-doped BN）作为非金属催化剂应用于NOER过程中,具体结果如下:（1）在二维石墨烯中引入元素硼,以此提高其对NOER的催化活性。NOER在该类催化剂上的最优反应路径为:NO→NO^*→HNO^*→NH₂O^*→NH₂OH^*→NH₂^*→NH₃,反应产物为NH₃,其中NO^*质子化到HNO^*是整个路径的决控步骤,所需要克服的吉布斯自由能垒为0.35 eV,同时,该催化剂表现出良好的抑制析氢反应效果。此外,HNO^*与NO分子偶联,伴随一系列质子化过程,最终可产生N2O,其最低限制电位仍是形成HNO*中间体这步。而沿着最低能量路径产生NH3的最高动力学能垒为0.70 eV,略低于产生N₂O的最高动力学能垒（0.76 eV）,因而N₂O也是NOER可能的产物。（2）C原子替代h-BN单层中的N原子形成的催化剂对NOER表现出优异的催化活性。在NO低覆盖率时,通过HNO^*中间体形成氨,起始电位为-0.37 V,而在高覆盖率中通过二聚体形式形成N2O,起始电位仅为-0.15 V,且产生N2O的最高能垒（0.36 eV）小于沿着最低能量路径产生NH₃的最高能垒（0.59 eV）。这表明NOER在该类催化剂上更倾向于通过2电子还原途径形成N₂O,即2NO（g）+2H⁺+2e^-→N₂O+H₂O（l）,同时对析氢副反应有显著的抑制作用。本论文研究结果表明,硼掺杂的石墨烯以及碳掺杂的硼氮片材料是非常有前途的非金属电催化剂,对NOER具有很高的催化活性和反应选择性。