近来年,电子器件的小型化发展促使超薄二维（2D）材料备受关注。自旋电子学的发展迫切需要一些具有优异性能和高居里温度的超薄2D铁磁材料。到目前为止,大多数报道的超薄2D材料是通过“自上而下”的方法从层状化合物上剥离获得,限制了它们在自旋电子学等更复杂技术中的大规模应用。随着纳米科技的迅速发展,以新型纳米结构——团簇为构筑单元,通过“自下而上”方法,设计和组装具有特定功能的新型纳米材料已经成为可能。本文首先以实验上合成的Ta@Si₁₆超原子为基元设计了几种低能量的Ta@Si₁₆2D自组装结构,通过密度泛函理论（DFT）和分子动力学（MD）模拟研究了它们的稳定性和电子结构,并在此基础上探索了这些自组装结构在磁性和光催化方面的潜在应用。结果表明,Ta@Si₁₆超原子在所有自组装结构中都可以保持自身结构框架不变,并可在室温下稳定存在。其中,Ta@Si₁₆自组装六角蜂窝状晶格Hex-d结构和C₆₀支撑的两种Ta@Si₁₆自组装结构(Line-C₆₀-2D和Face-C₆₀-2D)都是新型半导体,它们的磁性可以通过吸附位型来调控。其中线接触的Ta@Si₁₆/C₆₀界面(Line-C₆₀-2D)具有本征铁磁性,居里温度可达到294 K;而面接触的Ta@Si₁₆/C₆₀界面(Face-C₆₀-2D)具有一定的光催化活性。对于石墨烯支撑的Ta@Si₁₆2D阵列,当超胞尺寸达到5×5大小时,体系出现弱铁磁耦合特性。接着,我们将Ti@Si₁₆超原子团簇吸附在C₆₀表面上构成2D界面,通过DFT主要研究了体系的几何和电子结构以及光催化性质,结果表明所有Ti@Si₁₆/C₆₀2D界面与相应Ti@Si₁₆-C₆₀二聚体比较,能量都更低更稳定,其中的新型半导体Face3-6 2D结构具有一个1.89 e V带隙,可作为潜在的优良太阳能光催化剂去催化水分解制氢反应。本文研究演示了TM@Si₁₆超原子作为一种有前途的团簇构建基元,可以利用它去构建和组装自旋电子学、量子计算、清洁净能源等领域中具有潜在应用的新型2D纳米材料。