表面修饰对碳点材料的发光性能的影响

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碳基材料,包括碳纳米管、石墨烯、石墨炔和碳点,因为其优越的物理、化学和发光性质而在生物传感、能源和光学器件等领域显示出重要的应用前景。和其它的发光材料相比,碳点因具有激发波长相依赖的发光性及可调的荧光和磷光发光特性,逐渐越来越受到人们的关注。本论文主要研究表面修饰对碳点发光性能的影响,在此基础上发展碳点在信息存储领域的应用。本论文主要包括两部分的研究内容:1、一般方法合成的荧光碳点在外部刺激(如pH,温度,光照等)下只表现出一种响应。本工作的的目的是发展一种在单一刺激下产生双重响应的智能型碳点材料。设计思想为:在合成表面富有氨基碳点的基础上,用一种对CO2气体有响应的官能团对碳点进行修饰,在CO2气体的刺激下碳点的表面态发生变化的同时,溶液酸性的增强也会使碳点的颜色发生变化。结果表明:以间苯二胺为原料水热合成碳点,用N,N-二甲基乙酰胺二甲基缩醛(DMADMA)进行修饰后,在CO2的刺激下,碳点会从油相转移到水相,再在体系中通N2后,碳点又会回到油相,在这相转移的过程中,碳点的转移效率达到92%;另外,在这相转移的过程中,我们也发现碳点的发光颜色由蓝到青绿色的往复转变。值得一提的是,用修饰过后的碳点为墨水制成二维码后,在CO2/N2+NH3刺激下也可以实现发光颜色的转变,可以用来实现信息存储。2、一般办法合成的出的碳点有时具有长余辉发光的特性,但是它们长余辉发光容易被环境中的水汽及重金属离子所猝灭,限制了它们在信息存储领域的应用。本课题的设计思路为:通过水热处理SiO2包覆的碳点来提高其长余辉性质。水热处理的优势是SiO2中的Si-OH会发生重组使基质材料更加致密,可以阻碍环境中的猝灭因子与碳点接触;另外,Si-OH会和碳点上的-OH进一步发生反应,使碳点得到固定,进而提高其三线态的寿命。结果表明水热处理后碳点的长余辉发光寿命由680 ms增加到1.3 s。另外,所得碳点的长余辉寿命能够耐Fe3+的猝灭,当溶液中Fe3+的浓度为12 m M时,碳点的寿命仍然达到1269 ms,相比之下,没有经过水热处理的碳点@SiO2的寿命约为386 ms。因此,所得的碳点@SiO2复合材料在信息存储领域具有广泛的应用前景。
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