丙烯气相直接环氧化催化反应过程研究

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本论文制备了Au/TiO2催化剂,并对其催化丙烯在氢气氧气中直接环氧化的性能进行了测评。研究发现催化剂表面Au颗粒大小及其存在的化学形态对丙烯环氧化反应性能有重要的影响。当Au颗粒为金属态,粒径为3.5nm时,催化剂催化丙烯环氧化反应的活性最高,70℃时丙稀的转化率为1.6%。丙稀的转化率随温度的升高而增大,选择性随温度的升高而降低,外扩散对反应也有较大的影响。以TiO2纳米管为载体的催化剂,比以TiO2纳米颗粒为载体的催化剂有更好的活性(70℃时丙稀的转化率为2.5%)和稳定性。在反应过程中,Au/TiO2催化剂很容易失活,但催化剂可以多次再生反复使用,且活性恢复良好。实验中自制了一种电热式微反应器,该反应器具有加热均匀,温度响应快等特点。将其用于丙烯环氧化反应体系,在空气气氛中280℃再生20分钟后,反应器内催化剂基本恢复活性,实现了反应及再生之间的快速切换。考察操作条件对反应器性能的影响,结果发现结果表明:催化剂以膜形式存在,流量对PO得率和催化剂失活速率影响显著,催化剂膜上的扩散对反应影响严重。
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