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本文首先介绍了金刚石与类金刚石材料的结构、性质及用途和金刚石材料的表征方法,并对金刚石的各种人工合成方法进行了总结。重点介绍了常温常压下采用有机液体电沉积金刚石和类金刚石材料的研究进展。
本文采用电化学还原法,在常温常压下合成金刚石和类金刚石物质。研究工作主要分二个体系进行:离子液体中金刚石的电化学合成;碳酸丙烯酯中金刚石的电化学合成;N,N-二甲基甲酰胺中金刚石的电化学合成。
合成过程中采用恒电位电解的方法,并在电解过程中对研究体系进行线性伏安扫描(LinearSweepVoltammetry,LSV),研究前驱物在电极上的还原过程。采用X射线衍射法和拉曼光谱分析产物的组成和结构.另外还探索了金刚石的常温常压电化学合成过程中各种因素的影响,如碳源、溶剂、电极材料、碳源在溶剂中溶解性能等。
研究结果表明,采用电化学还原合成的方法,在常温常压条件下,在NaCl-[BMIM]BF4溶剂体系中合成得金刚石或类金刚石物质,在TBAC-PC溶剂体系中,合成得类金刚石物质。以上两个体系的研究结果均表明,在常温常压下,采用电化学还原的方法,在CCl4NaCl-[BMIM]BF4体系和CHCl3-TBAC-PC体系中,可以实现金刚石及类金刚石物质的电化学合成。碳源在电极上的反应可能遵循极化-反应机理。碳原子上直接连有多个极性基团且在电解液中溶解性能良好的有机物是合适的碳源。电合成反应不仅与碳源性质和结构有关,还与溶剂有关。介电常数大、电位窗口宽的极性溶剂是金刚石电化学合成中的优良溶剂。另外,过渡金属材料的工作电极可能对金刚石生长具有催化作用。
本课题根据还原热解催化合成金刚石的研究思路,研究了在常温常压条件下,采用电化学还原的方法合成金刚石和类金刚石物质,具有十分重要的研究意义。