本论文对钙钛矿太阳能电池进行了第一性原理理论研究。本论文对钙钛矿CH₃NH₃PbI₃的毒性以及不稳定性,提出了科学有效的解决方法,又研究了钙钛矿衍生化合物,并研究了将钙钛矿材料从间接带隙转变为直接带隙的方法。本论文主要内容如下:（1）在以钙钛矿CH₃NH₃PbI₃为原型的基础上,采用与Pb元素性质相似的同族元素Ge元素,对材料中的Pb元素进行替换,并对替换之后的结构进行模拟计算,对其带隙值,电子性质和光学性质进行了系统的计算,结果表明,CH₃NH₃GeI₃具有合适的直接带隙值,以及较高载流子迁移率等优良的光学性质。（2）为了更加深入的研究Ge元素是否能有效地对Pb元素进行替换,并得到性质优良的钙钛矿太阳能电池吸收层材料,本文对CH₃NH₃GeI₃钙钛矿中I元素进行了替换后得到CH₃NH₃GeCl₃和CH₃NH₃GeBr₃,并对其相关性质进行系统研究比较。（3）研究了Cs₂BiAgCl₆和Cs₂BiAgBr₆双钙钛矿材料的电子性质及光学性质,采用施加应变的方式将其从间接带隙转变为直接带隙,通过大量的计算研究对其转变过程进行了研究,为得到更加优异的钙钛矿太阳能电池提供更多的理论支持。