能源和人们的生活息息相关,化石燃料的不可再生性和带来的环境问题促使着对新能源的探索,利用太阳能产氢成为了研究热点。同时,传统的工业合成氨工艺也有着高能耗、高污染的弊端,电催化产氨可以极大改善这种情况。设计或合成良好的催化剂无论是对光催化产氢还是电催化固氮而言都是首要问题。单层三氧化二铬（Cr2O3ML）具有成本低、比表面积大、储量大、可设计性强等优点,是一种很有前途的催化剂材料。本文以单层Cr2O3为对象,利用密度泛函理论（DFT）计算,探究其在析氢反应（HER）、析氧反应（OER）和氮还原反应（NRR）中的催化机理,并对提高Cr2O3ML的催化活性进行了探索,本文主要内容分别包含了对这三个反应的催化研究。针对单层Cr2O3的HER反应特性,进行了通过双轴应变、过渡金属（TM）原子掺杂以及引入空位三种可行的策略激活Cr2O3ML的催化活性的研究。DFT计算结果表明,Cr2O3ML的HER吉布斯自由能随应变增加而逐渐减小。针对此现象,从氢原子与催化活性位点原子间的结合强度变化的角度解释了应变如何实现HER反应能垒的变化。以TM原子对Cr2O3ML表面的Cr原子进行替位掺杂,并计算了表面不同位点的HER催化活性。对Cr2O3ML表面存在Cr空位和O空位时HER催化性能变化做了研究,并给出了空位缺陷下的能带结构。针对单层Cr2O3的OER反应特性,研究了本征Cr2O3ML催化剂的OER催化活性。对Cr2O3ML进行TM原子掺杂,发现其中Pt、Ni、Fe、Zn掺杂体系都能改善材料的OER催化性能。继续对Pt和Fe掺杂体系施加双轴应变,探究材料的催化性能变化情况。通过对Cr2O3ML表面存在Cr空位和O空位时的OER催化性能的研究,发现O*和OOH*中间体之间的能量差与过电势之间存在线性关系,为Cr2O3ML催化剂的设计提供了指导方向。针对单层Cr2O3的NRR反应特性,研究了本征Cr2O3ML催化剂的NRR催化活性。对Cr2O3ML进行TM原子掺杂,研究了掺杂原子对N2的活化作用,并对它们优先进行NRR或其竞争反应HER的倾向性做了判断。通过对掺杂体系的各个基元反应自由能的计算找到了影响反应能垒的中间态。最后对Cr2O3ML表面有O空位的情况下做了NRR催化性能计算,结果表明O空位对反应能垒的降低有明显作用,可以很好的提高催化活性。