单分散铁氧化物纳米超粒子水相制备:表面功能化及催化性能研究

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铁氧化物纳米超粒子拥有独特的分级结构、丰富的表面可修饰性和优越的磁性能,因此探索绿色友好的制备方法对理解其组装机理及开展生物应用有重要意义。本论文中,采用一步原位水相合成法分别制备单分散的三氧化二铁纳米超粒子(Fe2O3 SPs)和四氧化三铁纳米超粒子(Fe3O4 SPs),并对其进行表面功能化及催化性能研究。论文主要包括以下四个章节:第一章为绪论,首先,综合概述了磁性纳米材料的性质及其主要的应用;其次,详细阐述了纳米超粒子的定义、形成机理和几种常见的制备方法;最后,简述了目前各种铁氧化物纳米超粒子的性能与应用进展,并基于其制备方法繁琐和应用较为单一等局限点,提出本论文的工作设想。第二章为尺寸可调的Fe2O3 SPs的水相制备、组装机理、功能化修饰及光热性能研究。首先,以尿素作为沉淀剂,在100%水溶液中一步原位合成单分散的,水合粒径分别为8 nm、25 nm和47 nm的Fe2O3 SPs;其次,多种羧基有机小分子作为配体均能成功制备出Fe2O3 SPs,说明该制备体系具有普适性;然后,通过对比实验分析尿素的动态水解过程是纳米粒子自组装的关键;最后,没食子酸(Gallic acid,GA)的表面修饰可以使产物(Fe2O3@GA SPs)在近红外区域有一定的吸收,并且Fe2O3@GA SPs表现出尺寸依赖的光热行为和细胞摄取。其中,8 nm的Fe2O3@GA SPs拥有最高的光热转换效率(66.63%)和细胞摄取量(8.4pg/cell)。第三章为单分散超顺磁Fe3O4 SPs的环境友好型制备及催化性能研究。首先,以有机小分子抗坏血酸作为Fe3+的部分还原剂,柠檬酸钠作为稳定剂,并对反应条件进行优化,在100%水溶液中一步原位合成水合粒径约为500 nm、结构清晰、超顺磁单分散的Fe3O4 SPs;其次,Fe3O4 SPs在p H值为3.5的醋酸缓冲体系中具有良好的过氧化物酶活性,且历经10次催化循环后仍保持良好的催化效果(652 nm处的吸光度为初始的55.2%);最后,Fe3O4 SPs可实现葡萄糖浓度的检测。第四章对本论文的创新之处进行总结并对后续发展方向进行展望。
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