【摘 要】
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本论文对含氟含砷酸性废水(总砷2373mg/L,三价砷1431mg/L,氟487mg/L)进行研究。三价砷的毒性、溶解性都远大于五价砷,在去除三价砷时通常需要将三价砷预氧化为五价砷,根据此开发“包裹改性高铁酸钾联合稳定剂预氧化工艺+沉淀絮凝工艺”。在包裹制备阶段,筛选出乙基纤维素作为高铁酸钾包裹材料,探究最佳芯材与壁材比使得包裹改性高铁酸钾氧化去除As(Ⅲ)性能提升最佳;在氧化去除阶段,用该包裹改
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本论文对含氟含砷酸性废水（总砷2373mg/L,三价砷1431mg/L,氟487mg/L）进行研究。三价砷的毒性、溶解性都远大于五价砷,在去除三价砷时通常需要将三价砷预氧化为五价砷,根据此开发“包裹改性高铁酸钾联合稳定剂预氧化工艺+沉淀絮凝工艺”。在包裹制备阶段,筛选出乙基纤维素作为高铁酸钾包裹材料,探究最佳芯材与壁材比使得包裹改性高铁酸钾氧化去除As（Ⅲ）性能提升最佳;在氧化去除阶段,用该包裹改性高铁酸钾联合稳定剂对三价砷进行氧化处理;在沉淀絮凝阶段,用“铁盐共沉淀+絮凝沉淀”二段工艺对砷、氟进行处理,使出水水质稳定达到GB 25467-2010《铜、钴、镍工业污染物排放标准》的要求。本论文主要探讨了:（1）乙基纤维素和切片石蜡作为初选包覆剂,分别用蒸发析出法和悬浮搅拌冷凝法对K2Fe04进行包覆。在芯材与壁材比为1:2,包裹率最佳条件下制得乙基纤维素包裹品和石蜡包裹品,对其释缓率和氧化除三价砷的能力进行对比,乙基纤维素包裹品释缓率和氧化去除三价砷效率分别为96.23%和86.24%均高于石蜡包裹品释缓率和氧化三价砷的79.12%和63.61%,最终选用乙基纤维素作为高铁酸钾的包覆壁材。（2）把乙基纤维素作为壁材,考察芯材与壁材比对包裹改性高铁酸钾氧化As（Ⅲ）去除影响,筛选得出氧化As（Ⅲ）能力最佳的芯材与壁材比1:2.5,在p H=5时,该包裹改性K2Fe04氧化As（Ⅲ）去除率为86.24%比未包裹K2Fe04氧化As（Ⅲ）去除率63.61%提高6.7%。根据粒度、IR、SEM检测表明,乙基纤维素包裹在高铁酸钾表面,并未破坏高铁酸钾活性成分,同时制备出的包裹改性高铁酸钾表面有一定空隙结构满足高铁酸钾从中缓慢释放的条件。其在水中的释缓趋势符合In（1-Mt/M∞）=-Kt一级动力学模型。（3）选用芯材与壁材比1:2.5包裹改性高铁酸钾,在M（包裹改性高铁酸钾,量按其中所含高铁酸钾计）/M（As（Ⅲ））为1:1时,考察p H对包裹改性高铁酸钾和高铁酸钾氧化去除三价砷的影响,在p H=4时,包裹改性高铁酸钾氧化去除三价砷效率获得最高值84.3%,在p H=5时,未包裹高铁酸钾氧化去除三价砷效率获得最高值75.2%,说明包裹改性高铁酸钾氧化As（Ⅲ）效果更好,同时去除率峰值向左偏移,在偏酸性条件下亦有较好氧化去除率。在M（包裹改性高铁酸钾,量按其中所含高铁酸钾计）/M（As（Ⅲ））为1:1,p H=5,温度为25℃时,考察硅酸钠稳定剂投加对包裹改性高铁酸钾氧化去除As（Ⅲ）的影响,在稳定剂投加量为0.05mol/L时,包裹改性高铁酸钾氧化去除As（Ⅲ）效率为95.2%比未添加稳定剂时的84.3%高出10.9%。通过正交实验得在p H=4,M（包裹改性高铁酸钾,量按其中所含高铁酸钾计）/M（As（Ⅲ））=1.2:1,稳定剂=0.05mol/L,废水中的As（Ⅲ）可由1431 mg/L降为2.86 mg/L。（4）对预氧化后含氟含砷尾酸,采用“铁盐共沉淀+絮凝沉淀”两段处理的方式,第一段加入12.0g/L聚合硫酸铁,控制p H=6.0;二段处理加入0.8g/L聚合硫酸铁,控制p H=6.0,最后投入3mg/L的PAM和0.3g/L的PAC。经处理后,含氟含砷尾酸中的氟离子浓度降至9.63mg/L、砷离子浓度降至0.3mg/L,出水水质稳定达到GB 25467-2010《铜、钴、镍工业污染物排放标准》的要求。
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