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燃料电池是一种将化学能直接转化为电能的装置,与传统能源相比,它在使用过程中没有涉及到燃烧,具有高效率、低污染物排放等明显优点。然而,燃料氧化电催化剂的高价格和低性能限制了它在生活中的应用。本文以NaBH4为还原剂制备了低载铂和钯量的Pt、Pd基催化剂,分别用于燃料甲酸和乙醇的氧化。具体内容如下:(1)以Stober法氧化硅球为硬模板,以生物质氮源明胶和Hummers法氧化石墨烯的混合水凝胶为原料,与氧化硅纳米球自组装,制备出蜂窝状多孔炭材料(GC),其BET 比表面积可达1104.5 m2 g-1。并分别以石墨烯(G)和多孔碳材料GC为载体,采用超声辅助液相还原法制备Pd/G和Pd/GC催化剂。探究了不同Pd含量的Pd/G催化剂及甲酸浓度的不同对甲酸催化氧化性能的影响;调变Stober法氧化硅纳米球、明胶和Hummers法氧化石墨烯的混合比例,制备Pd/GC催化剂,具有高的甲酸催化氧化活性及稳定性。(2)利用乙二醇还原法制备了 SnO2/GC催化剂载体,通过超声辅助液相还原法担载不同摩尔比的Pt、Pd制备成PtxPdy/SnO2/GC催化剂,、用于甲酸催化氧化。研究结果表明,催化剂粒径仅约3nm;相比PtPd/GC、PtSnO2/GC和Pt/GC催化剂,Pt1Pd1/SnO2/GC催化剂电化学活性面积(ECSA)达528.93cm2/mg,其甲酸氧化正扫峰电流密度(Ip)在0.75V时达到 2258.45 mA/mgPt;3000s 时的稳定电流(Is)为 195 mA/mgPt。说明Sn02的加入显著提高了催化剂的甲酸电催化氧化活性和稳定性。显微结构分析表明,当Pt:Pd=1:1时,金属纳米小颗粒均匀沉积在GC表面,从而增大了催化剂的电化学活性面积,提高了催化剂的催化性能。(3)采用超声辅助液相还原法制备了 PdSnP/GC催化剂,并用于乙醇催化氧化。相对Pd/GC、PdP/GC和PdSn/GC,PdSnP/GC催化剂的ECSA、Ip 和 Is 值分别为 198.5 m2/g、2853 mA mgPd-1 和 796 mA mgPd-1,即其电化学性能优于其余三种催化剂。通过研究Pd、Sn原子比,发现当Pd:Sn=2:1时,PdSnP/GC催化剂具有优异的电化学活性面积(203.4 m2/g),其乙醇氧化性及稳定性也表现优异,Ip=2677 mA/mgPd,Is=490 mA/mgPd。研究了不同pH下制备的PdSnP/GC催化剂的电化学性能,发现当pH=10时,PdSnP/GC催化剂乙醇氧化正扫峰峰位高可达3562 mg/mgPd,且具有最高的Is值,为598.5mg/mgPd。显微结构观察显示,PdSnP/GC催化剂出现两种粒径,分别为43nm和5nm,且均匀分散在GC表面;机理分析表明,非金属P和金属Sn的引入降低了 Pd的d带中心,改变了 CO分子在Pd表面的吸附性质,从而促进Pd电催化活性。