【摘 要】
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经济的快速发展伴随着能源短缺和环境污染问题的出现,超级电容器储能器件和可见光催化技术被认为是解决目前能源短缺问题和环境污染问题的有效途径,在众多光催化剂中,BiFeO_3由于其化学性质稳定、禁带宽度较小等优点,得到人们的青睐。然而,由于其存在电子空穴复合率高、导电性差等问题,使得其在光催化以及超级电容器领域的应用受到限制。因此,为了改善BiFeO_3材料的光催化活性和电化学性能,本论文通过非金属掺
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经济的快速发展伴随着能源短缺和环境污染问题的出现,超级电容器储能器件和可见光催化技术被认为是解决目前能源短缺问题和环境污染问题的有效途径,在众多光催化剂中,BiFeO3由于其化学性质稳定、禁带宽度较小等优点,得到人们的青睐。然而,由于其存在电子空穴复合率高、导电性差等问题,使得其在光催化以及超级电容器领域的应用受到限制。因此,为了改善BiFeO3材料的光催化活性和电化学性能,本论文通过非金属掺杂、磷酸根表面修饰以及与TiO2复合等途径对BiFeO3材料进行改性,并且揭示改性对光电活性的影响机制。(1)首先采用非金属掺杂对BiFeO3进行改性,以三聚氰胺作为氮源,通过简单的溶剂热法制备不同N掺杂量的BiFeO3纳米材料。实验研究了N掺杂量对BiFeO3结构、形貌以及光催化和电化学性能的影响。结果表明,N掺杂并不会改变BiFeO3的晶相结构,对于形貌的形成也基本没有影响,适量的N掺杂对材料的光催化和电化学性能产生了积极的影响。N掺杂拓宽了BiFeO3的光响应范围,使得其可见光催化降解亚甲基蓝溶液的活性得到显著改善,尤其是掺杂量为1.5 mmol时,在120 min内对亚甲基蓝的降解率达到79.89%。同时,在三电极测试系统进行电化学性能测试,N掺杂也会提高BiFeO3的电化学性能。(2)利用磷酸根对BiFeO3进行表面修饰,使得其光生电荷性质得到改善,从而进一步提高其光催化活性。采用不同浓度的磷酸根对BiFeO3纳米材料进行表面修饰,经过一系列测试表明,磷酸根修饰并不会对其结构、形貌产生影响,而且BiFeO3的带隙也不会明显变化。通过光催化降解亚甲基蓝实验表明磷酸根修饰会使得BiFeO3表面形成负场,导致光生电子空穴得到分离,从而延长了BiFeO3的光生电荷寿命。此外,基于电化学性能测试结果,可知磷酸根修饰对BiFeO3的电化学性能有着积极的作用,可能是由于氧空位的增加所致。(3)为了进一步改善BiFeO3的光电性能,通过将具有高导带能级的TiO2与N掺杂的BiFeO3进行复合,可以解决BiFeO3导带底能级较低和电子空穴易复合的问题,从而更好地改善BiFeO3的可见光催化活性。经过一系列测试结果表明,与适量TiO2复合后,产生的可见光生电子由BiFeO3向TiO2转移,使得光生电荷得到有效分离,光生电荷性质的改善显著提高了BiFeO3的可见光催化活性,最佳的光催化性能为在120 min内对亚甲基蓝的降解率可达99.47%。与TiO2复合后,电化学性能也得到了明显的改善。(4)对BiFeO3进行磷酸根表面修饰之后,再与TiO2复合,研究了不同的TiO2复合量对光催化降解亚甲基蓝活性和电化学性能的影响。结果表明,TiO2的引入显著延长和改善了磷酸根修饰的BiFeO3的可见光生电荷的寿命和分离效率,其光催化活性也得到相应的提高。一系列设计实验的测试结果表明,复合体光生电荷性质的改善主要归因于产生的可见光生电子由BiFeO3向TiO2转移,实现了电荷的空间分离,同时,磷酸根的存在也提高了BiFeO3的可见光生高能电子向TiO2的传输效率。通过对复合后的样品的电化学性能进行研究发现,与TiO2复合也进一步改善了BiFeO3的电化学性能。通过以上策略,较好地解决了BiFeO3电荷复合率高、导电性差等问题,BiFeO3的可见光催化降解亚甲基蓝的活性和电化学性能均得到改善,并且提出的作用机制也为设计合成高可见光活性催化剂提供了思路。
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