螺旋链体系T2V2O7(T=Ni,Co)的强磁场磁化模拟、ESR及掺杂研究

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低维磁性材料因新奇的物理现象和量子效应备受凝聚态物理学家的关注。其中,准一维螺旋链材料T2V2O7(T=Ni、Co)呈现出经典的磁相变和分数磁化平台,可能是一种研究经典反铁磁体中的量子行为的模型材料。目前,还没有经典一维链中量子磁化平台的理论预言,这给理论研究带来挑战。本论文主要通过强磁场磁化、ESR、中子散射等手段研究准一维螺旋链T2V2O7的磁相变、磁激发,并结合第一性原理、精确对角化、量子蒙特卡洛等理论计算方法解释这些磁相变和磁激发的物理起源。主要内容如下:1.简要回顾了一维自旋链的发展历史和几种常见的一维自旋链模型,概括了强磁场磁化和ESR在一维自旋链中的应用,并综述了准一维螺旋链T2V2O7(T=Cu、Ni、Co)的研究进展,提出了本论文的选题依据和研究意义。2.介绍了本文所涉及的实验装置,着重阐述了强磁场磁化和ESR的基本原理。此外,简述了本论文所涉及的理论计算方法及其原理,并对其进行可靠性测试。3.系统地研究了Co2V2O7的强磁场磁化并模拟了磁化过程。首先,概述了Co2V2O7的磁化平台:即当磁场沿b轴时,在5.4~11.6 T区域和15.7 T处存在宽的1/2和狭窄的3/4磁化平台;当磁场沿a、c轴时,存在类1/2磁化平台。然后,利用强磁场ESR确定了g=3.95,有效自旋Seff=1/2;中子散射结果确定了非共线的反铁磁磁结构;第一性原理计算结果表明,链间和链内交换相互作用均为反铁磁性且大小相当。最后,通过构建耦合的螺旋链模型,利用精确对角化和量子蒙特卡洛的方法模拟磁化曲线,获得了合理的交换作用参数。研究表明,宽的、稳定的量子磁化平台起源于自旋能级交叉、竞争的交换相互作用和强量子自旋涨落。4.利用100 T强磁场研究了Ni2V2O7多晶样品的磁化过程,观察到宽的1/2磁化平台(11.5 T~30.4 T)和宽的3/4磁化平台(57.8 T~85.3 T),磁化平台宽度和临界磁场比Co2V2O7的明显偏大。精确对角化模拟结果表明,Ni2V2O7的交换相互作用比Co2V2O7的明显要大,相互作用的强弱主要由自旋量子数的大小所控制。5.系统地研究了Ni2V2O7和Co2V2O7样品的磁激发模式。对于Ni2V2O7样品,强磁场ESR定性地表征了Ni2V2O7样品的反铁磁有序和自旋flop转变。此外,在ESR谱图上观测到一个特殊的共振模式,该模式在1/2磁化平台临界磁场处软化。对于Co2V2O7样品,强磁场ESR表征了Co2V2O7样品的反铁磁有序和自旋flop转变,在ESR谱图上观测到基态与激发态之间的跃迁,表明基态与激发态之间的自旋能隙为660 GHz。在经典磁性与量子磁性共存的体系中,经典的双子晶格易轴各向异性反铁磁共振理论难以解释观测到的复杂的ESR模式。6.选取非磁性Zn2+离子和磁性Ni2+离子对Co2V2O7样品进行掺杂,研究了掺杂对材料磁相变的影响。在Co2-xZnxV2O7体系中,Zn2+离子的引入部分破坏母相中Co2+离子之间的反铁磁交换相互作用,使得样品的自旋flop转变磁场降低,1/2磁化平台逐渐宽化,同时3/4磁化平台逐渐消失。在Co2-xNixV2O7体系中,Ni2+离子掺杂引入新的交换耦合机制和单离子各向异性,使得样品的自旋flop转变磁场降低,1/2磁化平台向高场方向偏移,同时3/4磁化平台逐渐消失。
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