新型二维层状Ti3C2Tx基复合材料的制备及其电催化性能研究

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氢能是一种非常有前景的清洁性能源,电解水产生氢气是最常用的制氢方法。但是,在电解水过程中,由于其具有缓慢的动力学过程,以及较大的过电位,严重限制了其电催化反应效率。因此,开发具有低成本和高效率的非贵金属催化剂受到了科研人员的广泛关注。自二维石墨烯成功制备以来,二维层状材料由于其优异的物理化学性质,引起了国内外学术界的广泛关注。2011年,美国德雷塞尔大学Yury Gogotsi教授发现了一种新型二维过渡族金属碳化物、氮化物和碳氮化物(MXene),是近年功能材料研究领域的新星之一。与传统二维层状材料相比,MXene不仅具有类金属导电性,而且表面丰富的-F、-O和-OH等官能团也赋予了其优良的化学反应活性与亲水性,可作为理想的基底材料,而将活性材料纳米结构与导电基质材料通过物理或化学方法复合是构筑高性能电化学催化剂的有效途径。因而,以MXene为基底构筑的非贵金属基纳米复合材料在电催化分解水领域有着重要的应用前景。主要研究内容和结论如下:1.以超薄二维层状Ti3C2Tx作为基底材料,利用复分解反应制备了Ti3C2Tx-FeOOH异质结构电催化剂。该结构在碱性介质中表现出了优异的电化学性能,在电流密度达到10 mA cm-2时所需要的电势为1.65 V,塔菲尔斜率为31.7 mV dec-1,并且该催化剂具有出色的长程稳定性。该优异的催化活性归因于非晶态FeOOH QDs与Ti3C2Tx之间的协同偶联作用。这项工作为基于MXene的催化剂在碱性介质中的电解水析氧反应提供了新途径。2.通过盐溶液刻蚀和TMAOH插层分层的方法得到了超薄二维层状MXene,近一步利用溶剂热法制备了O-MoS2/Ti3C2Tx电催化剂。该催化剂在酸性介质中表现出优异的HER性能,即获得10 mA cm-2的电流密度所需过电势为204 mV,塔菲尔斜率53.6 mV dec-1。该三维框架结构减少了MoS2的团聚,使其均匀垂直生长在MXene表面上。XPS数据表明,O-MoS2和Ti3C2Tx两者之间存在较强的相互作用,有利于电荷的快速转移,增加其导电性。另外,氧元素的掺杂使得MoS2更加无序化,增加了活性位点数。这项工作可能为开发MXene基低成本和高效的电催化剂提供新方法。
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