论文部分内容阅读
单线态裂分(Singlet Exciton Fission)是指一个高能的单线态激子与相邻的基态分子相互作用产生两个低能的三线态激子的过程。单线态裂分过程能够打破Shockley-Queisser极限,从而使太阳能电池的光电转化效率从33%提升到45%。而目前为止,科学家们对单线态裂分过程在太阳能电池、光电转化等领域的研究还不够成熟透彻,因此研究单线态裂分的本征机理对其未来的应用具有重大的科学意义。本论文设计合成一些具有不同取代基的苝二酰亚胺衍生物,并研究讨论这些有机小分子在不同聚集态的单线态裂分性质。本论文包括以下几个方面的研究:1.我们以苝二酰亚胺为基本骨架,设计合成了五个具有不同bay位取代基的分子PDI-C5-2、PDI-C5-3、PDI-C5-4、PDI-C5-1N和PDI-C5-2N,并对它们进行了基本的光学表征,确定了单线态的能级和单线态裂分的驱动力。通过与溶液状态下的光学谱图比较,发现苝二酰亚胺衍生物在固体薄膜状态下,吸收发射位置、荧光量子产率和荧光寿命都有一定的差异,存在与辐射衰减相竞争的其他衰减途径,揭示了可能存在单线态裂分的过程。该工作对单线态裂分材料基本性质的研究具有指导意义。2.通过飞秒瞬态吸收研究了苝二酰亚胺衍生物在薄膜状态下的单线态裂分性质,揭示了单线态裂分驱动力以及取代基效应对三线态产率的影响。我们对苝二酰亚胺衍生物在溶液和薄膜状态下分别进行了飞秒瞬态吸收光谱的测试,对比谱图发现,在溶液状态下激发态分子都通过荧光的途径衰减至基态,而在固体薄膜状态下激发态分子通过单线态裂分过程裂分成三线态。该工作对于研究单线态裂分性质提供了指导依据。3.制备了五个苝二酰亚胺衍生物的纳米粒子,并将它们进行了基本光学表征和瞬态吸收的测试,未发现明显的单线态裂分过程。通过研究苝二酰亚胺衍生物的纳米粒子是否能够发生单线态裂分,来判断分子堆积对单线态裂分的影响。通过比较溶液态和固体薄膜态的光学性质,以及飞秒瞬态吸收光谱的测试,发现纳米粒子没发生单线态裂分过程,表明分子的堆积对单线态裂分有一定影响。