【摘 要】
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能源短缺与环境污染问题已成为制约人类社会可持续发展的两大主要难题,我们迫切需要开发一种环境友好、绿色可持续手段来解决能源与环境问题。光催化技术利用太阳能降解有机
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能源短缺与环境污染问题已成为制约人类社会可持续发展的两大主要难题,我们迫切需要开发一种环境友好、绿色可持续手段来解决能源与环境问题。光催化技术利用太阳能降解有机物,还可以将太阳能转化为氢能,被认为是一种能从根源上解决能源与环境问题的有效手段。光催化剂是光催化技术的核心,要推动光催化技术的进步,就要从开发高效稳定的催化剂着手。石墨相氮化碳因具有制备容易、化学性质稳定、合适的带隙等优点受到了广泛的关注。但石墨相氮化碳也有一些不容忽视的缺点,如其不能充分利用可见光的能量,比表面积小,具有较高的电子与空穴复合率等,为了克服光催化剂以上缺陷提高光催化效率,需要对石墨相氮化碳进行改性。本文制备了多孔氮化碳催化剂MCAU,评价了其产氢活性;用红磷对其表面进行修饰制备了RP/MCAU催化剂,并评价了其对罗丹明-B的降解活性。首先,采用简单的超分子热缩聚法,引入尿嘧啶制备了一系列多孔氮化碳催化剂MCAU,在可见光照射下探究了催化剂光催化产氢性能。实验结果显示引入最佳尿嘧啶量所制备的催化剂MCA-U2产氢速率为2352μmolg-1h-1,是不引入尿嘧啶MCA(596μmolg-1h-1)的3.95倍,是普通g-C3N4(83μmolg-1h-1)的28.34倍。各种分析表明,尿嘧啶的引入改调节了导价带位置,抑制了电子-空穴复合,有利于光催化产氢性能的提高。循环实验表明催化剂具有较好的光催化稳定性能。其次,通过液相还原三碘化磷制备了红磷修饰的氮化碳催化剂RP/MCAU。结果表明,红磷的修饰拓宽了催化剂光吸收范围,抑制了电子-空穴的复合。在可见光照射下对罗丹明-B降解,显示出显著增强的光催化活性。10%RP/MCAU的反应速率常数为0.468 min-1,与MCAU(0.018 min-1)相比活性大大提高。通过自由基捕获实验证明催化剂10%RP/MCAU降解罗丹明-B的主要活性物种是超氧自由基和空穴。同时,催化剂表现出良好的光催化稳定性。
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