大气压下等离子体与催化协同低温脱除气相中甲醛研究

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甲醛是可挥发性有机化合物(VOCs)中典型的空气污染物,对人类健康危害极大。本工作分别采用介质阻挡放电等离子体与吸附剂及催化剂相结合对空气中甲醛的脱除进行了研究,并对脱除甲醛的机理进行了探讨,取得了一些有意义的结果。1.在70℃、一个大气压下,当气体组成为140 ppm HCHO、21.0%O2、1.0%H2O、氮气为平衡气、空速为16500 h-1及输入放电能量密度为108 J L-1时,填充γ-Al2O3小球介质阻挡放电等离子体脱除气相中甲醛的体系中,92%的甲醛被脱除,脱除产物中CO2与CO比值约为1:1。氧化铝小球比表面积的增加能够促进甲醛的脱除,这表明被氧化铝吸附的HCHO分子的C-H键的解离能被有效降低。提高放电电压、降低甲醛入口浓度可提高甲醛脱除率,O2含量增大可显著提高CO2选择性。在气体组成对甲醛脱除率影响的实验基础上,明确提出,脱除甲醛的主要途径除了由放电产生的O、H、OH、HO2等自由基所引发的脱除甲醛反应外,还应该包括HCHO分子和HCO自由基与N2的高振动激发态及电子激发亚稳态物种N2(A3?+)之间的系列碰撞解离反应。2.在Ag/CeO2催化剂上介质阻挡放电等离子体-催化氧化气相中甲醛的体系中,当气体组成为276 ppm HCHO、21.0%O2、1.0%H2O、氮气为平衡气、温度为70℃、压强为一个大气压、空速为16500 h-1及输入放电能量密度为108 J L-1时,99%的甲醛被脱除,86%的甲醛被氧化成CO2。在同样的条件下,由纯等离子体(在石英砂上放电)及在Ag/CeO2催化剂上的纯催化氧化使甲醛转化成CO2的转化率分别只有6%和33%。上述结果及等离子体催化氧化CO的实验说明,由等离子体产生的短寿命气相自由基,如O和HO2,在Ag/CeO2催化剂上将HCHO及CO催化氧化成CO2的氧化还原循环中起到了非常重要的作用。3.研究了等离子体脱除气相中甲醛的能耗问题。甲醛初始浓度、空速及反应器内径的增加,都会使甲醛的脱除率下降而脱除甲醛的比能耗则相应减少。在等离子体与Ag/CeO2催化剂相结合催化氧化甲醛的体系中,当气体组成为276 ppm HCHO、21.0%O2、1.0%H2O氮气为平衡气、温度为70℃、压强为一个大气压、空速为16500 h-1及输入放电能量密度为108 J L-1时,脱除每个甲醛分子的比能耗为92 eV,当甲醛初始浓度增加至965 ppm时,甲醛脱除率下降为63%,但脱除每个甲醛分子的比能耗减少为42 eV。
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