【摘 要】
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沸石是一类具有规则孔道的多孔性材料,具有比表面积高、酸碱性可调、水热稳定性高、化学稳定性好,作为催化剂或催化剂载体广泛应用于石油化工、化妆品、精细化工等行业中。近
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沸石是一类具有规则孔道的多孔性材料,具有比表面积高、酸碱性可调、水热稳定性高、化学稳定性好,作为催化剂或催化剂载体广泛应用于石油化工、化妆品、精细化工等行业中。近年来,具有这些良好性质的沸石材料,特别是多孔沸石逐步被化学工作者应用于有机合成反应中,并表现良好的催化性能。本文主要研究含有过渡金属的沸石催化剂在构建C-N键和Heck偶联反应中的应用。首先合成金属Cu掺杂的多孔沸石催化剂,用于C-C键断裂、C-F键断裂形成C-N键的反应;后以多孔沸石为载体制备负载型金属Pd催化剂用于Heck偶联反应。本文内容包括以下四个部分:第一部分:综述沸石分子筛的结构、性质及其应用。阐述沸石分子筛在有机反应中的优势,并简单介绍了不同催化体系中C-H键、C-C键和碳-杂键的断裂反应及其各类偶联反应的研究进展。第二部分:用水热合成方法直接合成掺杂Cu的碱性ETS-10沸石催化剂(Cu-ETS-10),Cu-ETS-10在C-C键的选择性氧化断裂合成酰胺反应中具有良好的催化活性和产物选择性,实现了反应的绿色、温和、低毒,并推测了可能的反应机理。第三部分:掺杂Cu的酸性多孔ZSM-5沸石催化剂(Cu-ETS-10)的合成及其对C-F键断裂、C-N键形成反应的催化性能研究。提供了一条高效、绿色的由氟苯类化合物生成苯胺类化合物的方法。第四部分:以丝光沸石为载体,通过离子交换的方法制备Pd催化剂(Pd/MOR),并研究Pd/MOR在Heck偶联反应中的催化性能。相比较于均相Pd催化剂,Pd/MOR催化剂具有较高的反应活性。
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