论文部分内容阅读
氮掺杂多孔碳具有高的比表面积、窄的孔径分布、发达的孔隙、丰富的官能团、良好的导电性和稳定性等优点,是理想的催化剂载体。由于掺杂的氮原子和催化剂的相互作用,将催化剂负载于氮掺杂多孔碳上后,有望改变其电子结构,进而增强其催化活性和稳定性。鉴于此,本论文采用原位合成法和浸渍法合成了几种过渡金属化合物/氮掺杂多孔碳催化剂,探究了其在有机反应与电催化反应中的催化活性与循环使用稳定性。主要内容如下:第一部分,采用硬模板法,以不同尺寸的SiO2球作为模板,三聚氰胺为氮源,合成了不同孔径的氮掺杂多孔碳材料。结果表明,其孔道开阔,三维互连,且存在2.5-13 nm的介孔;氮含量较高,主要为吡啶型氮。第二部分,分别采用原位合成法和浸渍法合成了 Fe2O3/氮掺杂多孔碳和Fe3O4/氮掺杂多孔碳催化剂,研究了不同孔径的Fe2O3/氮掺杂多孔碳在Ullmann C-N偶联反应中的催化活性,结果表明,以337 nm SiO2球制备的氮掺杂多孔碳对应的催化剂(Fe2O3/NC-337)的催化活性最高,且稳定性很好。同时,Fe3O4/NC-207对对氯硝基苯的还原反应具有很高的反应活性。第三部分,利用水热法制备了一定尺寸的介孔二氧化硅(SBA-15),然后以其为模板,蔗糖为碳源,在无氨水和添加氨水的条件下分别合成了介孔碳(CMK-3)和氮掺杂多孔碳(N-CMK-3),进而通过浸渍法制得了 MoS2/CMK-3和MoS2/N-CMK-3。对MoS2/CMK-3的制备温度及负载量进行了优化,结果表明,300℃下制得的负载量为41.5wt%的MoS2/CMK-3对析氢反应的电催化活性最高。同时,MoS2/N-CMK-3的循环使用稳定性更好,证实了掺杂氮是提升催化剂稳定性的一条有效途径。