铁电氧化物的光电及电阻随机存储特性研究

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铁电材料的光伏(Ferroelectric Photovoltaic,FEPV)特性及电阻随机存储(Resistive Switching,RS)特性是当今铁电材料研究领域的两大热点。铁酸铋(Bi Fe O3,BFO)由于其较窄的光学带隙及室温下同时具有的铁电和反铁磁性而成为铁电光伏领域研究最为广泛的材料。但其极低的光电转化效率极大地限制了商用性,为此,亟需探索各种有效途径以提高其光电转化效率。同时为了克服铁电材料相对传统硅基材料的较大的光学带隙而引发的太阳能的低效使用问题,科研工作者们亦开始了对新型窄带隙铁电材料开发与研究。多种新型窄带隙铁电材料相继问世:如KBi Fe2O5,[KNb O3]1-x[Ba Ni0.5Nb0.5O3-δ]x(KN-BNNO,0≤x≤0.5)等。钛酸铋钠(Na0.5Bi0.5Ti O3,NBT)体系作为一种无铅环境友好型铁电材料在电阻随机存储方面有极大地应用前景,同时其B位受主掺杂体系是一种新型的氧离子导体,且其氧离子导电性与其掺杂特性有关,这一特点对其电阻随机存储特性的影响值得进一步探讨。本文的研究内容分为三大部分:第一部分研究了BFO/Zn O NRs异质结的光伏性能;第二部分探索了以水溶性Nb(OH)5·x H2O为铌源的[KNb O3]0.9[Ba Ni0.5Nb0.5O3-δ]0.1(KN-BNNO)的溶胶-凝胶制备工艺,及固相烧结法制备Sr掺杂的[KNb O3]0.9[SrxBa1-xNi0.5Nb0.5O3-δ]0.1(KN-SBNNO,0.1≤x≤0.55)体系,并研究了Sr掺杂对体系的晶体结构和光学性能的影响;第三部分表征了新型的钛酸铋钠基氧离子导体(Na0.5Bi0.5Ti0.98Mg0.02O3-δ,NBTM)薄膜的电阻随机存储特性,探讨了其电阻随机存储机理。相应的研究结果如下:(1)以化学溶液沉积法(Chemical Solution Deposition,CSD)在F-掺杂的Sn O2(FTO)导电玻璃基板上制备了多晶BFO薄膜,以两步晶种法在BFO薄膜上制备了一维Zn O NRs束,以聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT:PSS)作为Zn O NRs束与上电极之间的缓冲层以降低二者的接触电阻,构建了FTO/BFO/Zn O NRs/PEDOT:PSS/Au(AZO)光伏器件,研究了其光伏性能,所得结果如下:?经优化的FTO/BFO/ZnO NRs/PEDOT:PSS/Au:Voc=-0.32 V,Jsc=1.08 m A/cm2,PCE=0.086%;?以透明AZO电极取代半透明Au电极,所得的FTO/BFO/Zn O NRs/PEDOT:PSS/AZO:Voc=-0.52 V,Jsc=1.34 m A/cm2,PCE=0.17%,是目前在BFO基全固态电容器式光伏器件中最高的。(2)成功以水溶性Nb(OH)5·x H2O为铌源、以溶胶-凝胶法制备了纯相的KN-BNNO粉体,其带隙值为1.76 e V;Sr的掺杂含量对[KNb O3]0.9[SrxBa1-xNi0.5Nb0.5O3-δ]0.1(KN-SBNNO,0.1≤x≤0.55)体系的光学性能影响较小,所得带隙调节范围仅为0.2 e V。(3)以CSD法在ITO导电玻璃基板上制备了新型的钛酸铋钠基氧离子导体(Na0.5Bi0.5Ti0.98Mg0.02O3-δ,NBTM)薄膜,构建了ITO/NBTM/Au电阻随机存储单元,研究了其电阻随机存储特性:其操作电压低,开关比大,在+0.3 V的操作电压下,其开关比最大值可达30159。根据NBTM的氧离子导电性特点,提出了一个基于氧离子迁移的模型来解释这一电阻随机存储现象,并通过研究该器件的无关于铁电畴壁翻转的“受偏置电压极性影响的整流特性的反向行为”验证了上述模型。
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