【摘 要】
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燃油脱硫技术对于生产清洁能源具有重要的意义,在诸多脱硫技术中,光催化脱硫技术以操作简单,环境友好,成本低等优点得到广大研究者的关注。其中光催化剂起到了至关重要的作用。本文设计合成了一系列多酸/Ti-MOFs修饰g-C3N4光催化剂POMs/Ti-MOFs/g-C3N4,并应用于光热萃取催化氧化脱硫体系（PTECODS）中。首先,本文使用蒸发溶剂法成功合成出不同Ti:Mo摩尔比的三元复合光催化剂Mo
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燃油脱硫技术对于生产清洁能源具有重要的意义,在诸多脱硫技术中,光催化脱硫技术以操作简单,环境友好,成本低等优点得到广大研究者的关注。其中光催化剂起到了至关重要的作用。本文设计合成了一系列多酸/Ti-MOFs修饰g-C3N4光催化剂POMs/Ti-MOFs/g-C3N4,并应用于光热萃取催化氧化脱硫体系（PTECODS）中。首先,本文使用蒸发溶剂法成功合成出不同Ti:Mo摩尔比的三元复合光催化剂Mo6/NH2-MIL-125（Ti）/g-C3N4,采用XRD、FT-IR、XPS、SEM、TEM等方法对材料结构和组成进行表征。采用UV-vis和PL手段对复合催化剂的光响应进行测试。并探究了此催化剂在PTECODS中对噻吩类含硫化合物的移除效率,进而考察了催化剂的催化活性和重复使用性。在最优的反应条件:[Bmim]PF6为萃取剂,0.03 g Ti:Mo摩尔比为1:0.5的复合催化剂C3,O/S值为6:1,反应温度为70°C下DBT在60 min内几乎完全被转化。这是因为复合后的催化剂比表面积增加,具有更多的活性位点,同时NH2-MIL-125（Ti）与g-C3N4之间形成的异质结结构对光的吸收能力增强,光响应范围增大,光生载流子的复合率降低。Mo6/NH2-MIL-125（Ti）/g-C3N4复合催化剂各组分之间相互作用,以提高光热萃取催化氧化脱硫效率。在催化剂的循环实验中,其活性在使用8次后仍保持90%以上。最后通过自由基捕获实验表明·O2-和h+为主要的活性组分,并通过光热协同作用使光热萃取催化氧化脱硫性能显著增强。其次,本文使用浸渍法制备了新型Lindqvist型多酸催化剂Mo6/MUV-10（Mn,Ti）/g-C3N4并应用于PTECOD中。通过XRD、FT-IR、SEM、XPS、UV-vis、PL等方法对光催化剂的结构、组成、形貌和光响应情况进行了表征。表征结果表明Mo6的负载没有影响MUV-10（Mn,Ti）的结构,并且Mo6均匀分布。脱硫实验结果表明,在可见光照射下,反应温度为70°C,O/S值为4:1、[Bmim]PF6为萃取剂时使用0.03 g Ti:Mo摩尔比为1:6的光催化剂M4在40 min内呈现最佳的DBT转化率,几乎接近100%。Mo6/MUV-10（Mn,Ti）/g-C3N4中各组分之间相互作用促进光生电子和空穴的分离。同时,Mo6/MUV-10（Mn,Ti）与g-C3N4通过协同作用扩大了复合光催化剂对可见光的吸收范围,使光生电子-空穴的分离率增强,进而提高了光热萃取催化氧化脱硫性能。此外,复合光催化剂拥有较好的循环使用性,在3次循环后仍保持一定的活性。最后,对光热萃取催化氧化脱硫过程中可能的反应机理进行了深入讨论。
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