高能辐照诱导氟磷酸盐玻璃的损伤机理研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院西安光学精密机械研究所) | 被引量 : 2次 | 上传用户:gbbzwklk
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熔石英元件的紫外激光损伤和谐波分离技术的不足已成为目前限制惯性约束聚变装置能量提成和稳定运行的主要因素,研发具有更高损伤阈值的新型紫外光学元件,革新目前的谐波分离技术,将为解决上述问题开辟新的途径。本论文围绕Li2O(0.5-2),K2O(3-5),MgO(3-5),BaO(7-10),Al2O3(8-11),P2O5(59-64),YF3(0-1),LaF3(0-2)组成的低含氟磷酸盐玻璃材料的高损伤阈值特性及高能脉冲激光诱导材料的体内荧光发射现象展开研究。根据前期研究发现所提出材料的高损伤阈值和体内荧光发射现象与材料的特殊网络结构相关这一推论,本论文重点研究低含氟磷酸盐玻璃材料微观结构特性,通过控制玻璃熔制气氛、分别引入B2O3、Si两种调控玻璃熔制特性的组分,系统研究了所制备玻璃材料中微观结构单元与缺陷的相应变化规律。利用γ射线辐照为手段研究低含氟磷酸盐玻璃材料中结构缺陷的高能辐照诱导产生与演化机理,最后揭示高能脉冲激光辐照下材料高损伤阈值特性的微观本质,并初步建立高损伤阈值低含氟磷酸盐玻璃材料的激光诱导损伤机理。构建了在玻璃熔制气氛、γ辐照和后期热处理过程中低含氟磷酸盐玻璃材料结构缺陷的演变机理模型。研究发现还原性的玻璃熔制氛围能够有效减少低含氟磷酸盐玻璃材料中POHC和PO3-EC结构缺陷浓度,从而提高材料在紫外区域的透过率。γ辐照诱导材料中POHC、OHC、FD、PO4-EC、PO3-EC和PO2-EC等结构缺陷的产生及浓度增大,导致材料紫外吸收截止边红移和透过率下降。通过后期热处理通过电荷转移机制在一定程度上漂白了材料中γ辐照诱导产生的POHC和OHC缺陷中心,使其浓度减小;但同时增加了Co2+和(Co2+)+缺陷向FD缺陷演变的趋势。此外提出并阐明了在190℃、390℃热处理温度下POHC?FD和PO2-EC?FD这两个关于FD缺陷中心的动态平衡机制。在玻璃材料中引入B2O3和Si对材料的光学性能有明显的影响。在低含氟磷酸盐玻璃中引入少量的B2O3能够降低玻璃网络结构中主磷链的连接性,增加PO4-EC和PO3-EC结构缺陷的浓度,增强材料在紫外区域的吸收,引起材料紫外截止边的红移。然而,B2O3的含量达到7.5wt%时,B能够进入玻璃网络主体结构形成B5O8基团,抑制POHC和PO3-EC缺陷的产生,提高材料紫外透过率。同时首次发现了低含氟磷酸盐玻璃材料中γ射线诱导产生的结构缺陷在室温下的自修复现象,并建立了相关的结构缺陷恢复机理模型为材料中PO3-EC和POHC两种结构缺陷中心在室温热扰动下通过电子和空穴的复合导致浓度减小,使385 nm和525 nm左右的透过率恢复。在低含氟磷酸盐玻璃中引入少量的Si能够加强材料中主P链的连接性、减少材料中PO3-EC缺陷中心的浓度,使材料紫外吸收截止边蓝移,但并未对材料的激光诱导零概率损伤阈值产生明显影响。相比于紫外高能激光(355 nm),基频(1064 nm)激光辐照系列低含氟磷酸盐玻璃样品时呈现更高的零概率损伤阈值,表明光子能量越低,材料的多光子效率越低,材料损伤阈值也就越高。同时γ射线预辐照剂量越高,材料中POHC结构缺陷浓度越高,损伤阈值越低。该系列低含氟磷酸盐玻璃材料的激光诱导损伤主要源于多光子吸收过程,即激光辐照能够诱导材料中产生初始电子,电子能够通过多光子吸收累积,逐渐形成等离子体,等离子体继续吸收光子能量造成材料局部快速升温,能量累积到一定程度会引起材料的烧蚀、劈裂等损伤现象。该材料的激光诱导损伤阈值由其光学带隙和POHC结构缺陷含量共同决定:材料中光学带隙越窄、POHC结构缺陷浓度越高,激光诱导过程中多光子效率越高,材料越容易发生损伤。本论文的研究表明通过控制玻璃熔制条件,优化玻璃组成中B2O3和Si的含量,可以有效提高材料的紫外透过率,减少材料中POHC结构缺陷的浓度,有望进一步提高材料的激光诱导材料损伤阈值,推动该系列低含氟磷酸盐玻璃材料作为高抗损伤紫外元件在高能激光器等领域的应用。
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