【摘 要】
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本文对比了单独臭氧（O3）、O3/氧化剂和O3/稀土元素改性氧化铝（Al2O3）系统降解非处方性非甾体抗炎药——阿司匹林（ASA）和非那西丁（PNT）的效能,研究了影响因素和反应机理,提出了有关反应动力学模型,并从矿化角度评估了工艺的应用前景。与单独O3系统相比,氧化剂——过一硫酸盐（PMS）的加入可以显著提高药物的去除效果。在O3浓度为1.0 mg/L、ASA和PNT初始浓度为55.0μM时,加
【基金项目】
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东南大学优秀青年教师科学研究资助项目（2242020R40027）；
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本文对比了单独臭氧（O3）、O3/氧化剂和O3/稀土元素改性氧化铝（Al2O3）系统降解非处方性非甾体抗炎药——阿司匹林（ASA）和非那西丁（PNT）的效能,研究了影响因素和反应机理,提出了有关反应动力学模型,并从矿化角度评估了工艺的应用前景。与单独O3系统相比,氧化剂——过一硫酸盐（PMS）的加入可以显著提高药物的去除效果。在O3浓度为1.0 mg/L、ASA和PNT初始浓度为55.0μM时,加入1.0 m M的PMS可使ASA和PNT降解速率显著提高,对应的拟一级降解速率kobs分别从5.09×10-2 min-1和8.80×10-2 min-1提高到6.01×10-2 min-1和1.77×10-1 min-1。通过醇类抑制和竞争动力学实验,证实了O3/PMS系统在p H 6.0～8.0范围内对药物的降解起主导作用的活性氧组分为O3,羟基自由基（·OH）和硫酸根自由基（SO4·-）,对应ASA/PNT去除的平均贡献率分别为3.3%/9.1%、70.4%/43.4%和26.3%/47.5%。当O3/PMS系统作为氯前预氧化工艺时,药物氯化后生成的CX3-R型消毒副产物在p H为7.0时浓度达到最大值11.4μM,且三氯甲烷（TCMs）是主要的成分（占比56.2%）。在O3浓度为1.0 mg/L、ASA和PNT初始浓度为55.0μM时,加入0.3 m M的自由氯（FAC）也可以显著提高ASA和PNT降解速率,对应的降解kobs分别从5.09×10-2 min-1和8.80×10-2 min-1提高到6.41×10-2 min-1和1.46×10-1 min-1。通过醇类抑制和竞争动力学实验,证实了O3/FAC系统在p H 6.0～8.0范围内对药物的降解起主导作用的活性氧组分为O3、·OH和活性氯组分（RCS）,对应的ASA/PNT平均去除贡献率分别为10.3%/8.4%、53.8%/10.5%和35.9%/81.1%。当O3/FAC系统作为预氧化工艺时,药物氯化后生成的CX3-R型消毒副产物在p H为6.0时浓度达到最大值12.5μM,且TCMs是主要的成分（占比55.3%）。制备了一种新型的催化剂——Pr-Al2O3,对比了Al2O3和Pr-Al2O3催化O3氧化药物的效果,结果表明Pr-Al2O3可以提高药物去除率和矿化率。对比O3/Al2O3体系、O3/Pr-Al2O3体系中ASA在30 min内的降解kobs从6.01×10-2 min-1增加到7.75×10-2 min-1,PNT的降解kobs从1.20×10-1 min-1增加到1.25×10-1 min-1。研究通过醇类抑制实验考察了其反应机理:O3/Al2O3体系中,·OH对ASA和PNT降解的贡献率分别为63.1%和69.4%;O3/Pr-Al2O3体系中贡献率增长为73.3%和72.1%,推测催化剂的引入促进了·OH的产生,同时氧化铝的吸附能力在催化过程中有协同促进的作用。
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