【摘 要】
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随着科技的发展,纳米材料越来越多地应用于医疗、商业和工业等领域。在使用过程中纳米材料不可避免的释放到环境中,特别是水环境。纳米银是使用最多的几种纳米材料之一,一旦进入环境,银在水体中会发生一系列的形态变化,包括银离子与纳米银（AgNPs）之间的相互转化。溶解性有机质（Dissolved Organic Matter,DOM）是生态系统重要组成部分,在太阳光辐射下可引发一系列直接或间接的光化学反应。
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随着科技的发展,纳米材料越来越多地应用于医疗、商业和工业等领域。在使用过程中纳米材料不可避免的释放到环境中,特别是水环境。纳米银是使用最多的几种纳米材料之一,一旦进入环境,银在水体中会发生一系列的形态变化,包括银离子与纳米银（AgNPs）之间的相互转化。溶解性有机质（Dissolved Organic Matter,DOM）是生态系统重要组成部分,在太阳光辐射下可引发一系列直接或间接的光化学反应。本文研究DOM对AgNPs/Ag在光照和黑暗条件下转化的影响,以及对大肠杆菌毒性的变化过程,对评估其生物有效性和毒性并评价其环境风险具有十分重要的意义。本文得到的主要研究结果如下:（1）在光照条件下研究了DOM（HA（胡敏酸）/FA（富里酸））对水中Ag+的还原作用,探讨了不同条件下银形态和毒性的变化,考察了环境因素如时间、DOM、银离子浓度、p H值等的影响。随着光照时间的延长,DOM浓度和Ag+浓度的增加均有利于Ag+的还原和生物细胞活性的提高,而且DOM浓度在15和20 mg/L比浓度在5和10 mg/L的还原的AgNPs更多;p H为影响条件时,Ag+的还原随着p H值的增加而加速,特别是在弱碱性范围内。此外,FA与HA进行对比,HA还原出来的AgNPs较多,这是由于HA的还原性比FA强的原因。（2）在黑暗条件下研究了DOM（HA/FA）对AgNPS的氧化溶解作用,探讨了不同环境因素对AgNPs形态和毒性的影响。我们发现溶解的Ag+浓度随着时间的延长而增强;HA/FA浓度越高,AgNPs的氧化速率更快,生成的Ag+越多,毒性越大;HA在黑暗条件下对AgNPs的氧化也具有p H依赖性,随着溶液p H值的降低,溶解态Ag+的浓度相应提高。HA与FA对比,两者变化趋势一致,但是FA氧化AgNPs的速度更快,生成的Ag+更多,毒性越大。（3）为了准确深入地了解银在自然环境中的形态变化,本论文在DOM存在下,探讨了光照-黑暗循环中银的形态与毒性变化,模拟了AgNPs（光照实验制备）或Ag+（20 mg/L）与HA反应10天的昼夜实验。在模拟实验中,随着时间增加,溶液从透明浅黄色变成浑浊黄色,静置一段时间后容器底部有灰黑色沉淀。在Ag+-HA体系中,随着时间增加,银离子浓度整体上升,12个小时模拟夜间的氧化反应比12小时模拟日间的还原反应强,使混合溶液毒性变大;AgNPs-HA体系则结果相反,氧化反应占主导作用,使混合溶液毒性增大。当HA从5mg/L提高到20mg/L时,AgNPs紫外可见吸收光谱的SPR明显增加,Ag+的含量明显降低。AgNPs-HA体系的毒性随时间的增加而不断增强,符合Ag+释放趋势;而Ag+-HA体系的毒性则随天数的增加而略有降低。结果表明,DOM和光照条件对银的形态变化非常重要,进而间接导致对水生生物的毒性大小变化。这意味着我们需要更多的研究来深入全面地了解DOM对水中银的形态和毒性的影响。
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