【摘 要】
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人类对化石能源的需求日益增长,但在消耗的过程中对环境的破坏使得人们不得不寻找清洁的、绿色的可再生能源来代替传统化石燃料。生物质资源作为一种具有总量丰富、可再生、碳中性优点的可再生能源,已成为世界科学家广泛关注的焦点。生物质的加氢液化技术是一种能够将生物质高效转化的热转化方法,此技术的关键点在于寻找能够将生物质原料高效转化为高热值的生物油的催化剂。介孔载体SBA-15具有较大的孔径和比表面积、较好的
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人类对化石能源的需求日益增长,但在消耗的过程中对环境的破坏使得人们不得不寻找清洁的、绿色的可再生能源来代替传统化石燃料。生物质资源作为一种具有总量丰富、可再生、碳中性优点的可再生能源,已成为世界科学家广泛关注的焦点。生物质的加氢液化技术是一种能够将生物质高效转化的热转化方法,此技术的关键点在于寻找能够将生物质原料高效转化为高热值的生物油的催化剂。介孔载体SBA-15具有较大的孔径和比表面积、较好的水热稳定性,能够在生物质加氢液化反应中减少结焦反应的发生,抑制焦炭生成,并允许尺寸较大的生物质大分子进入孔道内发生催化裂解反应。介-微孔复合分子筛ZSM-5-SBA-15结合了微孔ZSM-5所具有的强酸特性以及介孔SBA-15孔径大的特点,不但能够加速生物质中较稳定的化学键C-C键和β-O-4键的断裂,还能够减缓活性中心的失活速度,减少积炭的生成,延长催化剂的使用时间,进而提高生物油的收率。本论文制备了两种催化剂MoS2/Al-SBA-15和MoS2/ZSM-5-SBA-15,前者通过调控合成载体过程中的硅铝比、前驱液反应温度、p H来调控催化剂的酸性和孔结构,后者通过控制H-ZSM-5在复合分子筛中的掺入量来控制不同孔结构的比例以及酸性位的种类,并对所合成的催化剂进行了反应性能评价。研究表明,在制备条件为p H=1.5,前驱液反应温度为40℃,硅铝比为10下制备的MoS2/Al-SBA-15催化剂的孔径较大且分布较为均一,酸性适中,且MoS2在载体上分散较为均匀,在催化木屑加氢液化时可以获得相对较高的油相收率（52.3%）;所制备的介微孔复合分子筛ZSM-5-SBA-15中ZSM-5和SBA-15的复合比例为0.8时,获得的催化剂载体中酸性位以B酸为主,孔径远超微孔催化剂,达到接近11 nm,MoS2在载体上并未发生团聚,分散性良好,MoS2/ZSM-5-SBA-15（0.8）在木屑的液化反应中可以获得最高的油相收率（65.67%）。本研究还考察了木质生物质在加氢液化过程中温度、时间、氢压、催化剂用量的影响,发现设置反应温度340℃、氢压8 MPa、反应时间30 min、催化剂（MoS2/ZSM-5-SBA-15（0.8））用量0.08 g时,可以获得最高的油相收率（65.67%）。通过对最优催化剂进行反应评价得到的生物油进行系列表征,发现两种催化剂都显著降低了生物油中含氧化合物的含量,烃类化合物的含量大幅增加,说明催化剂的加氢脱氧效果较好。
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