【摘 要】
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添加助剂提高催化裂化（FCC）催化剂对异构烃的选择性是提升汽油辛烷值最为便捷的路径。SAPO-11分子筛因具有适宜的孔道结构及酸性质被认为是提高FCC汽油辛烷值的潜在助剂,但其较差的水热稳定性限制了其应用。而Al PO-11分子筛骨架组成的易调控特征,为解决SAPO-11在FCC过程的应用瓶颈提供了可能。本论文设想通过La的同晶取代制备出La APO-11分子筛,由此赋予Al PO-11分子筛适宜
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添加助剂提高催化裂化（FCC）催化剂对异构烃的选择性是提升汽油辛烷值最为便捷的路径。SAPO-11分子筛因具有适宜的孔道结构及酸性质被认为是提高FCC汽油辛烷值的潜在助剂,但其较差的水热稳定性限制了其应用。而Al PO-11分子筛骨架组成的易调控特征,为解决SAPO-11在FCC过程的应用瓶颈提供了可能。本论文设想通过La的同晶取代制备出La APO-11分子筛,由此赋予Al PO-11分子筛适宜的酸性质和优良的水热稳定性,并将其应用于FCC催化剂助剂。论文分别采用水热法和固态研磨法制备了La APO-11分子筛,考察了镧和表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）的引入对分子筛结构和理化性质的影响。结果表明,采用两种方法均可合成高结晶度、高纯度的微介复合孔道La APO-11分子筛。合成方法的不同使得La APO-11表现出不同的形貌特征,孔道结构也存在一定差异。论文详细考察了镧对Al PO-11分子筛结构和性能的影响。结果表明,镧可以进入骨架,同晶取代骨架中的磷、铝原子,并导向分子筛的生长,使其形貌更加规整。进入骨架的镧存在三种配位形式,镧的引入会改变分子筛骨架的电荷平衡并引起非骨架铝物种的增多,因而可提升分子筛中的Lewis酸含量。骨架镧物种可增强与之相邻的Al-O键的键能,使骨架铝原子更难脱除,同时,骨架外、孔道内部的La-O键与骨架四面体之间形成桥连,稳定了骨架结构,使分子筛表现出较高的水热稳定性。选取中国石油兰州石化公司300万t/a的FCC装置所用混合原料考察了La APO-11在FCC过程中的助剂效应。结果表明,以La APO-11作为助剂可以提升轻油收率,同时降低生焦率。对裂化汽油进行组成分析可知,引入助剂可在维持汽油辛烷值的同时提升汽油中异构烃的比例,降低芳烃的比例。相较于水热法,固态研磨法制备的样品汽油收率和异构烃收率更高,分别提升了0.94%和0.66%。
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