木质素是含有苯环结构的第二大植物生物质资源,将其降解转化为高附加值大宗化学品和燃料可以实现木质素的有效利用,同时可以有效地缓解全球对化石资源的依赖,实现可持续发展。然而,木质素结构复杂,反应活性低,使得木质素降解过程不清晰,单酚类化合物收率低,导致木质素的高值化利用面临挑战。因此,探究木质素降解过程中的工艺规律,制备高活性催化剂提高木质素降解的单酚收率是当前的研究热点。本文以酶解木质素为原料,探究了氧气氛围下氧化降解酶解木质素制备单酚中各条件的影响规律,包括碱浓度、木质素浓度、氧气压力、反应时间、反应温度等,同时对降解后的残余水相做了深入分析。结果表明,提高碱浓度有利于木质素的溶解以及醚键的极化,从而促进木质素的转化;木质素浓度太高影响传质及降解的进行,浓度太低则降低了体系中氧气的含量;较高的反应温度和较短的反应时间有利于单酚的积累。产物中醛酮类具有一定的稳定性,不易被氧化成酚酸类物质,且G型和H型产物的稳定性比S型产物的好,同时单酚类产物会被继续氧化成小分子羧酸类物质。通过前驱体一步煅烧法制备了氮化碳负载氧化亚铜催化剂Cu₂O/C₃N₄,采用XRD、XPS、SEM、热重、红外等对催化剂的结构进行表征,探究了氧化亚铜负载量、催化剂用量、热氧化改性等对氧化降解木质素性能的影响。当氧化亚铜负载量为1.2 wt%,催化剂用量为木质素质量的3%时,可将单酚收率从不使用催化剂时的5.8%提高到12.1%。为了提高催化剂的氧化能力,增强催化剂的活性和稳定性,进一步提高催化氧化降解木质素的单酚收率,制备了氮化碳包裹氧化铜催化剂Cu O@C₃N₄,对氧化铜进行氮掺杂可以有效促进氮化碳对氧化铜的包裹作用,且氮化碳包裹可以提高氧化铜在溶液中的稳定性和分散性。与Cu₂O/C₃N₄比较,使用Cu O@C₃N₄可进一步将单酚收率提高到16%。使用GC-MS、红外、GPC等对降解产物进行分析以探究木质素降解过程,推测木质素首先发生碱氧裂解而得到中间产物,中间产物在氧化铜与氧气的协同作用下转化为自由基产物,继而进一步转化为单酚类化合物,单酚化合物又可以被深度氧化为更小分子的羧酸类物质。