随着全球经济和技术的发展,近年来汽车行业的实力迅速增长,NOx的持续排放也引起了人们对环境的高度重视。由于NOx会引起光化学烟雾和酸雨等一系列问题,后处理系统已被成为汽车应用的必要组成部分。在迄今为止开发的排放控制技术中,由于NH3选择性催化还原NOx的技术(NH3-SCR)能够使柴油机排气在相对较低的温度下有着较高的NOx转化率,所以这项技术在柴油动力车辆中实现了商业化。可是,对于日益严格的排放标准来说,NH3-SCR已经被看作是一项成熟的技术,但是仍然存在一些由SCR催化剂引起的技术问题。例如,根据柴油机的工况,柴油机排气温度在从低温到高温的范围内急剧变化,这可能会对SCR催化剂的活性和耐用性产生不利影响。因此,需要在相对较宽活性温度和良好的抗水热稳定性两方面对催化剂进行开发研究。本文内容通过一步法合成Cu&Zn-SSZ-13(OP)催化剂,系统考察了该催化剂与其他不同路径合成相关催化剂性能的比较,该催化剂具有出色的SCR性能,有着较宽的活性温度窗口,在200-600℃ NOx的转化率均超过了 90%。同时,对Cu&Zn-SSZ-13(OP)催化剂与其他催化剂进行了水热老化处理和抗SO2实验并进行NH3-SCR测试,其也表现出了优异的抗水热老化的能力和抗SO2能力。通过一系列表征手段,比如XRD、XPS、H2-TPR、NH3-TPD等,发现不同含Zn-或者含Cu-催化剂的实验结果表明SSZ-13中可交换位点上的Cu2+和Zn2+离子之间的竞争将产生低含量的活性金属络合物(Zn2+,ZnO和CuO物种)。相反,一步合成的方法(OP)引入了独特的金属离子,以Cu&Zn-TEPA为模版剂同时引入了 Cu和Zn,并在SSZ-13框架中进行了最佳配位而没有竞争。同时,使用DFT进行的计算研究有助于了解SSZ-13中金属配合物的结构,并且从热力学的角度计算并比较了这些配合物在水热老化下的稳定性。含锌配合物比铜配合物表现出更高的稳定性,尤其是二聚体,[Cu-O-Zn]-Z和[Zn-O-Zn]-Z比单Cu物种([Cu-OH]-Z)稳定得多。考虑到所研究样品的Si/Al比,[Zn-OH]-Z和[Cu-O-Zn]a是阻止CHA结构因水蒸气分解的主要配合物。由于这些含锌配合物具有良好的稳定性,所以它们不仅能帮助Cu2+在骨架中更好的分散,还能起到帮助稳定骨架的作用,阻止Cu2+在水热老化过程中发生迁移。实验结果和计算均表明,Cu&Zn-SSZ-13(OP)催化剂是一种在脱硝应用方面具有强竞争力的催化剂。