【摘 要】
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上转换纳米晶可以通过多光子吸收过程,在近红外激发下发射可见光,在生命科学、防伪等领域极具应用前景。稀土掺杂的六方相NaYF4基上转换纳米晶是目前最高效的上转换体系。上转换纳米晶的发光强度通常会受到热猝灭而降低,而Yb3+敏化的小尺寸上转换纳米晶却表现出发光热致增强,近年来研究者们对这种异常的发光行为的解释仍有很多争议的地方,并且Yb3+和Nd3+敏化的两类重要上转换纳米晶发光热行为的异同仍需进一步
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上转换纳米晶可以通过多光子吸收过程,在近红外激发下发射可见光,在生命科学、防伪等领域极具应用前景。稀土掺杂的六方相NaYF4基上转换纳米晶是目前最高效的上转换体系。上转换纳米晶的发光强度通常会受到热猝灭而降低,而Yb3+敏化的小尺寸上转换纳米晶却表现出发光热致增强,近年来研究者们对这种异常的发光行为的解释仍有很多争议的地方,并且Yb3+和Nd3+敏化的两类重要上转换纳米晶发光热行为的异同仍需进一步的探究分析。利用上转换纳米晶的发光热致增强特性,可以设计合成温致变色的上转换纳米复合体系,构建更加安全的防伪图案,但协同优化上转换发光和温致变色性能仍是难题。此外,上转换纳米晶的发光效率仍较低,探究更高效的上转换发光纳米体系仍是重要的研究方向。因此,本文以发光效率较高的β-NaYF4基上转换纳米晶为研究对象,主要研究内容如下:（1）利用共沉淀法制备NaYF4:Yb3+,Ho3+核纳米晶,采用逐层生长法成功制备了NaYF4:Yb3+,Ho3+@NaYF4:Yb3+和NaYF4:Yb3+,Ho3+@NaYF4:Nd3+两类核壳结构纳米晶。研究了这两种核壳结构纳米晶的上转换发光性能和发光热行为。发现两类核壳结构纳米晶呈现截然不同的上转换发光热行为:Yb3+敏化的NaYF4:Yb3+,Ho3+@NaYF4:Yb3+核壳结构纳米晶表现出热致发光增强,而类似结构的Nd3+敏化NaYF4:Yb3+,Ho3+@NaYF4:Nd3+纳米晶表现出典型的热猝灭现象。（2）理清了两种核壳结构纳米晶不同发光热行为的产生原因。不同气氛下热循环实验进一步证明了Yb3+敏化的核壳结构纳米晶的热致发光增强来源于表面吸附水分子的猝灭作用,升温时水分子逐渐脱离纳米晶表面,从而使得上转换发光增强。通过空气中发光寿命温度依赖性以及不同环境气氛下热循环发光性能表征,证明了Nd3+敏化纳米晶依然会受到表面水分子猝灭的影响,但是在高温下Nd3+本征热猝灭占主导作用,因此随温度升高Nd3+敏化纳米晶的上转换发光强度降低。（3）利用Yb3+和Nd3+敏化核壳结构纳米晶不同的发光热行为,设计了新型的发光热致变色的上转换纳米复合粉体材料。将发光效率较高的NaYF4:Yb3+,Ho3+@NaYF4:Yb3+（发光热增强）和NaYF4:Yb3+,Tm3+@NaYF4:Nd3+（发光热猝灭）纳米晶均匀混合,构成的复合纳米粉体材料在980 nm或808 nm的激光激励下分别呈现单一的绿光或蓝光发射,但在980 nm/808 nm双激光激励下随温度升高呈现出显著的蓝色→白色→绿色的发光颜色变化(Δ（8=0.07）,可以用来构建更安全的上转换防伪图案。（4）采用共沉淀法成功制备了Y位多元掺杂Na(Y0.28Gd0.25Lu0.25Yb0.2Er0.02)F4纳米晶,并研究了Y位多元掺杂对上转换纳米晶的形成温度、粒径尺寸和发光性能的影响。Na(Y0.28Gd0.25Lu0.25Yb0.2Er0.02)F4纳米晶粒径约21 nm,呈六方相结构,结果表明Y位多元掺杂会降低纯六方相的形成温度,减小最终产物粒径尺寸。此外,与同粒径下NaYF4:Yb3+,Er3+纳米晶的发光性能相比,Y位多元掺杂的Na(Y0.28Gd0.25Lu0.25Yb0.2Er0.02)F4纳米晶上转换发光强度显著提高,原因可能是由于Y位多元掺杂提高了敏化剂Yb3+的吸收率,从而提高了Yb3+→Er3+的能量传递效率。最后探究了Na(Y0.28Gd0.25Lu0.25Yb0.2Er0.02)F4纳米晶的热稳定性,发现其发光呈现典型的热猝灭特性。
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