分子器件是电子器件向小体积化发展的极限,分子器件中的电子在输运过程中体现出明显的量子效应,分子导线与分子接触的位置和导线间的角度等器件结构因素都会对分子器件的输运性质产生较大的影响。迄今为止,未曾见到利用第一性原理量子输运计算方法研究导线非共线的分子器件输运性质的报道。本文以金属/苯(硫醇)/金属结构的分子器件为例,利用基于非平衡格林函数理论和密度泛函理论的第一性原理(NEGF-DFT)量子输运计算方法对其输运性质进行了系统性研究,特别注重于研究随着非共线导线间导线夹角角度的变化及导线和苯(硫醇)接触位置的不同,对器件输运性质的影响。计算表明,导线与苯(硫醇)分子的接触位置及导线之间夹角等器件结构细节不仅能够定量的影响金属/苯(硫醇)/金属分子器件的电流大小,还能够定性地改变器件的输运性质,使得部分器件结构出现负微分电阻效应。基于第一性原理理论,我们系统地研究了分子器件的量子输运特性,主要创新性研究成果如下:(1)金-苯(硫醇)-金结构分子器件在不同夹角和接触位置下的量子输运特性,包括电流电压特性曲线(IVC)、透射谱(T-E)和态密度(DOS)等。具体做法如下:1)Device Studio搭建分子器件结构模型,计算单点能;2)改变导线与分子的接触位置以及导线间夹角角度,计算IVC、Transmission、DOS;3)硫原子置换接触位的氢原子,比较硫醇体系和苯体系的输运性质。此研究对全面理解分子器件的输运性质具有一定的指导意义。(2)铁磁体系钴-苯-钴结构分子器件PP-180在平行自旋以及反平行自旋两种情况下的自旋极化量子输运性质。包括自旋注入效率物理特性(η)、隧道磁阻率(TMR)、外加偏压下的自旋极化电流(I↑,I↓)、T-E和PDOS等。具体做法如下:计算电极钴原子的自旋极化率;计算I↑ I↓、T-E、PDOS和DOS。研究表明:钴电极分子器件具备很高的TMR和SIE。