烟气与大气棕色碳的光学特性与硝基苯酚类化合物的吸收贡献

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棕色碳是大气气溶胶中重要的吸光性物质,会影响大气光化学过程、改变区域气候。研究不同排放源、不同地区的棕色碳的光学特性对改进全球辐射强迫模型、准确评估大气气溶胶的气候效应有重要意义。本研究对生物质燃烧、煤炭燃烧与机动车排放的棕色碳的光学特征进行测定,并在我国东部地区六个站点采集大气细颗粒物(PM2.5)样品,测定棕色碳的光学参数与重要组分硝基苯酚类化合物的含量,分析实际环境大气中棕色碳的吸收贡献、主要来源与影响因素。研究结果表明,三类排放源中生物质燃烧烟气中的棕色碳的光吸收能力最强,单位质量吸收效率(MAE365)的均值达到2.01 m2/gC;煤炭燃烧和机动车排放烟羽中棕色碳MAE365较低,均值分别为1.51和0.27 m2/gC。生物质中木质素的含量、煤炭的成熟度与挥发分含量、燃烧条件等对新鲜排放的棕色碳的光学特性有重要影响。另外,燃油类型是影响机动车尾气中棕色碳光学特性的主要因素,柴油卡车尾气中的棕色碳吸收系数(Abs365)最高,吸光能力较强。我国东部典型地区大气PM2.5中棕色碳的吸收系数与质量吸收效率呈现冬季最高、夏季最低的季节变化特征,城市站点棕色碳的Abs365通常大于乡村和高山站点。六个站点棕色碳的Abs365与MAE365均值范围分别为2.4~14.1 Mm-1和0.42~1.16m2/gC。人为活动对大气棕色碳的光学特征有显著影响,东营夏季的棕色碳的光学特征明显受到了生物质燃烧和大气传输的影响,济南、东营冬季受煤炭燃烧活动影响很大,济南与南京市区秋季等受到机动车尾气排放的显著影响。对比排放源样品中的棕色碳在365 nm处对碳质气溶胶的吸光贡献,发现煤炭燃烧烟气中棕色碳的贡献最大,机动车尾气中最低。大气PM2.5中棕色碳的吸光贡献较大,各站点的贡献均值为12.2%~41.2%,其中我国北方地区冬季供暖期间煤炭消耗量大,棕色碳的吸光贡献显著高于其他季节。12种硝基苯酚类化合物的MAE365为3.2~37.9 m2/gC,显著高于排放源与环境大气中棕色碳的总体MAE365值。然而,由于硝基酚类化合物含量很低,排放源与大气PM2.5样品中硝基苯酚类化合物365 nm处在棕色碳中的吸占比相对较小,通常低于10%,说明棕色碳的吸光作用大部分来自于其它有机成分,未来有待进一步的识别和评估。
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