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超快激光微纳制造是一个前沿的交叉学科领域，涉及机械、光学、物理、化学、材料等，在国防、生物、信息、医疗器件、汽车等领域应用广泛。超快激光指脉宽短于10ps （10-11s）的激光，具有超强和超快的独特优势，使制造过程在作用时间和峰值功率等趋于极端。超快激光制造中激光的能量密度一般大于1012W/cm2，非线性吸收（包括雪崩电离、多光子电离和隧道电离）等起主导作用，可控功率密度使选择性电离等电子动态调控成为可能。飞秒激光的脉宽大大短于电子-晶格弛豫时间（10-10～10-12s），激光能量的吸收在晶格变化（如升温）前已完成，电子与晶格处于非平衡状态，激光与材料相互作用过程决定于激光光子与电子相互作用的过程。非平衡态传热可极小化热影响区、微裂纹和重铸层，从而大大提高了加工质量；非平衡、非线性效应使超快激光制造机理完全不同于传统制造。因此，对超短激光加工的调控必须通过飞秒激光辐照过程中对电子动态的调控来实现。例如通过脉冲序列的设计，电离过程可以被控制、原子可以选择性地电离、分子中基态转动动力学可以被控制、化学反应过程可以被控制和飞秒脉冲下等离子体X射线的发射可以被显著地提高。随着制造品质要求不断推向新的极端，对超快激光微纳制造进一步提出了新的挑战，如更高的加工效率、跨尺度加工、选择性及可控性加工等。理论方面，当时间短到飞秒和尺寸小到纳米时，许多经典理论已经不再适用，材料光学和热力学特性的瞬时局部变化极为关键，需要引入量子力学；超快激光与材料相互作用过程是一个从纳米到毫米、从飞秒到微秒的非线性、非平衡的复杂多尺度过程，尚不存在一个完备的理论模型可以全面描述，这已成为超快激光微纳制造的瓶颈热点问题。针对以上科学问题和挑战，所在课题组提出了基于电子动态调控的制造新方法：利用超快激光超快和超强的优势，通过协同调控激光能量时域/空间分布和材料物态/性质，调控光子-电子相互作用过程以调控瞬时纳米尺度电子动态（密度、温度、激发态分布等），从而调控材料局部瞬时特性（光学和热力学特性等），进而调控材料相变等过程，实现高精度、高效率和高质量的制造方法。本文根据上述科学思路，开展超快激光与材料相互作用过程中材料瞬时局部电子动态的变化及其对加工过程影响的理论及实验研究，主要研究工作包括：（1）针对孤立系统（原子、分子和团簇）和晶体材料的不同，分别建立超快激光与材料相互作用的量子模型，理论上验证超快激光对材料局部瞬时电子动态（包括电子激发、电离、能量吸收、偶极矩、实空间的电子密度分布和自由电子占据等）调控的可行性；（2）运用超快激光与材料相互作用的量子模型，研究不同参数的超快激光作用下材料的电子动态的变化并分析总结其中的规律；（3）分析不同电离机制下材料的能量吸收过程，总结能量吸收与激光能量密度的关系；（4）根据理论结果和相关规律进行实验研究，分析不同飞秒激光脉冲（序列）参数和共振效应对加工结构的尺寸、加工形貌及重铸的影响，实验上验证基于电子动态调控的制造新方法的可行性。本论文所取得的主要创新成果如下：1.建立超快激光与原子、分子和团簇相互作用的量子模型（第一性原理计算），该模型能够很好地描述飞秒激光电离孤立系统的过程：通过模型计算得到的N2分子的电离率与实验结果相吻合；研究了共振效应对飞秒激光作用下Li4团簇电子动态的影响，发现在相同能量密度的飞秒激光作用下，共振效应电离出的电子和吸收的总能量高出非共振情况的结果近2个数量级；在低能量密度多光子电离机制占主导时，共振效应下才能够充分体现出来，而高能量密度隧道电离机制下共振效应不再明显。理论结果验证了通过共振效应可以提高超短激光微纳制造的加工效率。相关创新成果发表在Journal ofApplied Physics （2013,114:143105）上。2.由于超快激光作用到晶体材料表面时产生的自由电荷会抑制激光的作用，因此我们考虑了激光场和自由电子产生的感应电场的共同作用，并建立超快激光与晶体材料的量子模型（第一性原理计算）。运用上述模型，首次研究了不同参数的飞秒激光脉冲（序列）对典型晶体材料的电子动态影响并总结出相应的规律，以指导加工实验。相关创新成果发表在Physics Letters A （2011,375:3200-3204）、Journal of Physics:Condensed Matter （2012,24:275801，封面文章）和Energy Materials Nanotechnology FallMeeting （2013，会议封面）会议上。3.运用超快激光与晶体材料相互作用的量子模型（第一性原理计算），研究了从低通量(1012W/cm2)到高通量（1016W/cm2）区间，从多光子电离到隧道电离机制占主导情况下金刚石材料电子动态的变化，首次归纳总结出吸收的总能量与激光通量之间的关系：当多光子电离机制占主导的情况下，吸收的总能量与激光能量密度大致成δE=cMIN（N为多光子电离所需要的电子数）的非线性关系；当隧道电离机制占主导的情况下，吸收的总能量与激光能量密度大致成δE=cTIn（n<N）的非线性关系。根据上述结论可以分析总结多光子电离和隧道电离机制对激光微纳制造过程中材料能量吸收的影响。同时，上述非线性公式可以应用到等离子体模型和双温度模型中，为多尺度量子模型的建立提供基础并扩大模型的应用范围。相关创新成果发表在PhysicsLetters A （2012,376:3327-3331）和Journal of Applied Physics （2013,113:143106）上。4.运用超快激光与晶体材料的量子模型（第一性原理计算），首次解释了超快激光加工晶体材料实验中调节超快激光脉冲序列的时间间隔可以改变烧蚀体积，以及激光诱导周期性表面结构的深度随着脉冲延迟的改变呈现周期性波动的现象。相关创新成果发表在International Conference onAdvanced Laser Technologies （2013）会议上。5.搭建飞秒激光精密微纳加工系统，根据理论结果和相关规律进行实验研究，分析不同飞秒激光脉冲（序列）参数和共振效应对加工结构的尺寸、加工形貌及重铸的影响，实验上验证了基于电子动态调控的制造新方法的可行性，并总结出一套高质量、高精度和高效率的飞秒激光微纳加工工艺。相关创新成果发表在Conference on Lasersand Electro-Optics （2011）和International Photonics and Opto-Electronics Meetings （2012）会议上。本论文研究内容来源于以下科研项目：科技部“973”计划项目“激光微纳制造新方法和尺度极限基础研究（项目编号：2011CB013000）”、国家自然科学基金重大研究计划项目“基于脉冲序列设计和共振吸收激光微纳跨尺度制造及理论（项目编号：90923039）”以及国家自然科学基金杰出青年项目“激光微纳制造（项目编号：51025521）”。本文的主要创新成果发表在应用物理学、光学等国际主流杂志和学术会议上，其中SCI检索论文11篇，EI检索论文6篇，特邀报告6次，其中1篇为Journalof Physics: Condensed Matter杂志的封面文章，1篇为Energy Materials NanotechnologyFall Meeting （2013）的会议封面。