高熵碳化物陶瓷作为一类新型超高温陶瓷材料,不仅兼具传统碳化物极高的熔点、较高的硬度、强度和耐磨性以及良好的高温物理化学稳定性等性能,而且在多主元的高熵化作用下,该材料的硬度、模量以及高温物理化学稳定性等性能都得到了极大的提升,使其成为应用于航空航天、国防军工等极端领域的有力备选材料之一。然而,目前国际上所开发的高熵碳化物陶瓷材料普遍存在晶粒粗大、致密度低、元素分布不均匀、氧杂质含量高等系列问题,严重限制了该材料的基础研究和性能提升。高品质粉体原料合成是国际上公认解决上述系列问题的根本途径。目前关于高熵碳化物陶瓷粉体合成的研究鲜有报道。为此,本文提出采用碳热还原法、熔盐法以及碳热还原氮化法合成高熵碳化物粉体,即首先基于第一性原理计算从热力学角度分析了不同方法合成高熵碳化物的可能性,然后分别采用了碳热还原法、熔盐法以及碳热还原氮化法成功制备出不同体系的高熵碳化物粉体。系统研究了合成温度以及反应原料种类和比例等因素对产物相组成的影响规律,详细表征了产物的微观结构与形貌以及成分均匀性等信息,并揭示了不同方法合成高熵碳化物的形成机理及生长过程,论文主要研究的内容与结果如下:采用碳热还原反应法合成(Zr0.25Ta0.25Nb0.25Ti0.25)C高熵碳化物粉体,首先通过第一性原理计算出(Zr0.25Ta0.25Nb0.25Ti0.25)C高熵碳化物的混合焓为-1.423 k J/mol,然后从热力学角度分析了通过一步碳热还原法合成高熵碳化物粉体的可能性,最后以过渡金属氧化物和碳粉为反应原料在2473 K下保温60 min成功合成出(Zr0.25Ta0.25Nb0.25Ti0.25)C高熵碳化物粉体。研究结果表明:合成的粉体为单相岩盐结构,平均粒径为0.5～1μm,呈六边形平台螺旋堆积而成的珊瑚状形貌,所有组成的金属元素在微纳米尺度上均匀分布,无明显偏聚现象,粉体的特殊形貌主要是基于螺位错生长机制,由复杂多变的环境因素共同作用所导致的。此外,在2473 K下,除了(Zr0.25Ta0.25Nb0.25Ti0.25)C高熵碳化物粉体外,Hf、Zr、Ta、Nb、Ti五种元素所组成的其他四元体系的单相高熵碳化物粉体均无法合成。采用熔盐法合成(Ta0.25Nb0.25Ti0.25V0.25)C高熵碳化物纳米粉体,首先通过第一性原理计算出(Ta0.25Nb0.25Ti0.25V0.25)C高熵碳化物的混合焓为-0.193 k J/mol,然后从热力学角度分析了采用不同反应原料合成(Ta0.25Nb0.25Ti0.25V0.25)C高熵碳化物的可能性,最后以过渡金属单质粉和碳粉为反应原料,以KCl为熔盐介质在1573K低温下保温60 min成功合成出(Ta0.25Nb0.25Ti0.25V0.25)C高熵碳化物纳米粉体。研究结果表明:合成的粉体是单相岩盐结构固溶体,为不规则颗粒,颗粒平均粒径为80 nm,所有组成的金属元素在微纳米尺度上均匀分布,未见明显偏析和聚集。熔盐法合成高熵碳化物纳米粉体的形成机理及生长过程主要是熔盐液相介质为反应物提供了传质和反应环境,并加速了其过程,即反应物在熔盐液相介质中经历解离重排、反应及产物形核生长三个过程。采用碳热还原法合成(Hf0.25Zr0.25Nb0.25Ti0.25)(C0.5O0.5)高熵碳氧化物粉体,即通过调节反应物碳粉比例在阴离子亚晶格中引入氧元素以制备多主元阴离子高熵碳氧化物粉体,首先从热力学角度分析了碳热还原制备高熵碳氧化物的可能性,然后以过渡金属氧化物和碳粉为原料,按碳氧原子比1:1配比,在2473 K下保温60 min成功制备出(Hf0.25Zr0.25Nb0.25Ti0.25)(C0.5O0.5)高熵碳氧化物粉体。研究结果表明:合成的粉体为单相岩盐结构,形貌呈由六边形平台螺旋堆积成的颗粒状,平均粒径为1～4μm,所有组成的金属和非金属元素均在微纳米尺度上均匀分布,未见明显的偏析和聚集。此外,在2473 K下,不同碳氧比例的单相(Hf0.25Zr0.25Nb0.25Ti0.25)（C,O）高熵碳氧化物均可被合成,但是,Hf、Zr、Ta、Nb、Ti五种元素所组成的其他四元体系的单相高熵碳氧化物却无法合成。采用碳热还原氮化法合成(Zr0.25Ta0.25Nb0.25Ti0.25)(C0.5N0.5)高熵碳氮化物粉体,首先从热力学角度分析了碳热还原氮化法合成高熵碳氮化物的可能性,然后以三聚氰胺为和过渡金属氧化物为原料,在2473 K下保温60 min成功制备出(Zr0.25Ta0.25Nb0.25Ti0.25)(C0.5N0.5)和(Hf0.25Ta0.25Nb0.25Ti0.25)(C0.5N0.5)高熵碳氮化物粉体,研究结果表明:合成的粉体为单相岩盐结构,形貌为由六边形平台螺旋堆积成的颗粒状,平均粒径为1～2μm,所有组成的金属和非金属元素均在微纳米尺度上均匀分布,无明显偏聚。