半导体光催化技术不仅可将太阳能转化为化学能还能直接降解和矿化有机污染物,在解决能源短缺和治理环境污染等方面具有广阔的应用前景。然而传统的TiO₂光催化剂具有较大的禁带宽度（3.2 eV）,使得材料只能吸收紫外光（仅占太阳光的4%）且量子产率较低,因此研究和开发新型的本身具可见光响应的光催化材料,在实际应用中具有重要的指导意义。g-C₃N₄作为一种非金属有机聚合物n型半导体,因其具有合适的禁带宽度、独特的电子结构和良好的化学稳定性,迅速成为光催化领域的一个研究热点。但是由于g-C₃N₄本身存在比表面积小、对可见光响应范围狭窄和光生电子-空穴对分离效率低等缺陷,极大的限制了其光催化实际应用。本论文针对体相g-C₃N₄的这些缺点,合成了两种改性g-C₃N₄光催化剂,并深入研究了它们的光催化反应活性和机理。（1）利用g-C₃N₄材料边缘所含的残留氨基,与苝四羧酸二酐（PTCDA）分子发生复合,成功制备了苝二酰亚胺基衍生物（PI）光催化剂。通过X射线衍射（XRD）、红外光谱（FTIR）和透射电子显微镜（TEM）等手段对PI的结构进行了表征,并验证了其形成机理。采用光催化还原Cr（Ⅵ）和光催化产双氧水的能力来评价样品的光催化活性,并通过紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）、荧光光谱（PL）、光电流（PC）和比表面积（BET）测试,分析了其光催化活性增强的机理。结果表明:只有少量的PTCDA分子与g-C₃N₄发生了复合,PI样品中g-C₃N₄的基本骨架得到了很好的保留。改性后的g-C₃N₄复合材料具有较大的可见光响应范围,良好的电荷转移效率以及更大的比表面积,从而能够明显提高催化剂的光催化性能。（2）采用简单的一步法成功合成了系列Br掺杂的g-C₃N₄光催化剂——CN-BrX。通过X射线衍射（XRD）、红外光谱（FTIR）和电子显微镜（SEM、TEM）等手段对样品的结构进行了表征,并结合元素分析（EA）和光电子能谱（XPS）实验给出了其可能形成机理。采用光催化还原Cr（Ⅵ）效率、光催化产双氧水浓度以及光催化氧化NO能力来评价CN-BrX样品的光催化活性,并进行了光催化反应过程动力学拟合和循环实验。通过理论计算（DFT）、紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）、荧光光谱（PL）、光电流（PC）和比表面积（BET）等测试分析了样品光催化活性增强机理,并通过活性物种捕获实验深入探究了其光催化还原Cr（Ⅵ）的反应机理。结果表明:CN-BrX（CN-Br30除外）样品保留了g-C₃N₄的基本骨架,其中Br元素以取代碳氮杂环中N原子的形式均匀分布于g-C₃N₄结构中。引入的Br元素可以明显降低材料的禁带宽度,拓宽其可见光响应范围,加快光生载流子的分离效率,并增大其比表面积,从而使得改性样品具有更高的光催化氧化还原活性。此外在Cr（Ⅵ）光催化还原过程中,光生e^-,·OH和H₂O₂均起着一定的作用。