典型区域大气细颗粒物中多氯污染物的污染特征和风险评价

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近年来,大气细颗粒物(PM2.5)污染已经成为世界范围内受关注的环境问题,对中国的影响尤为严重。研究表明死亡率与PM2.5浓度是正相关的。除此之外,PM2.5的特性使它容易包含环境中的毒害污染物,这些污染物与PM2.5复合暴露会对人体造成更严重的危害。六氯丁二烯(HCBD)和五氯甲氧基苯(PCA)在2017年被列入斯德哥尔摩公约,因而近年来受到人们广泛地关注。关于PM2.5中HCBD和PCA的研究近乎空白,所以我们十分有必要阐明它们在污染特征和健康风险。氯苯类(CBs)污染物与HCBD、PCA有类似的化学结构,多氯取代导致其对环境的影响不容忽视。其中,六氯苯(HCB)和五氯苯(Pe CB)已被列入斯德哥尔摩公约,四氯苯(Te CB)和三氯苯(TCB)被欧盟列入优控污染物。CBs与HCBD、PCA因性质相似所以可同时进行提取分析,所以它们均选择作为本研究的目标分析物,称为新兴多氯污染物(EPPs)。本研究采用气相色谱-串联三重四极杆质谱(GC-MS/MS)结合超声辅助萃取和多段填料柱净化的方法,同时分析PM2.5样品中的6种新兴多氯污染物(EPPs),并通过对GC-MS/MS的衬管类型、进样方式、进样体积、进样口温度、传输线温度、离子源温度以及离子化方式的优化获得最佳仪器检测方法用于分析复杂环境样品。该方法的仪器检出限范围为0.32-14.6 ng/L,日内重现性和日间重现性分别为0.61%-9.10%和0.79%-8.52%,方法的灵敏度和重现性均满足复杂样品的痕量分析。基于建立的方法,我们对太原市一整年的PM2.5样品中EPPs进行分析。首次在PM2.5中检测出HCBD及PCA。同时,基于多种统计方法,初步阐明了在PM2.5中EPPs的不同来源,CBs主要与农业活动和煤炭燃烧活动有关,HCBD是含氯产品的制造或焚烧而不是煤炭燃烧排放的,PCA则是很有可能来源于大气光化学反应。我们还研究了塑料加工厂和电子加工厂内PM2.5和灰尘中EPPs的含量水平,发现目标分析物在PM2.5和灰尘中的总浓度水平分别为0.0011-4.42 pg m3和0.0011-517 ng g-1。目标分析物在塑料厂灰尘样品中的浓度(0.0011–517 ng g-1,平均浓度为8.56 ng g-1)明显低于电子加工厂(0.09–794 ng g-1,平均浓度为17.2 ng g-1),说明这两种工艺中是EPPs的排放源,电子产品加工的排放尤为严重。最后,通过初步的健康风险评估发现不管是成人还是幼儿通过呼吸作用摄入大气PM2.5中EPPs的每日摄入量远低于参考剂量值,即残留在PM2.5中目标分析物对人体健康的风险极小。
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