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近些年来，抗生素的大量使用使得其在环境中尤其是在水体中的残留浓度不断升高，如何高效环保地去除水体中的这些抗生素也逐渐成为环境领域的一大关注焦点。光催化作为一种新兴绿色技术近几年在污染物降解方面的应用不断得到推广，其中石墨相氮化碳(g-C3N4)作为非金属光催化剂因为其出色的性能尤其受到青睐。因此本文先研究了不同前驱体制备的g-C3N4的结构特征及成本性能分析，然后通过柠檬酸铵(AC)对g-C3N4进行改性，使其在抗生素污染废水的光催化降解中表现出更加出色的性能，研究中改性后的g-C3N4的结构得到了深入分析，同时对光催化反应的过程也进行了深入研究，具体内容如下：
(1)使用尿素、双氰胺(DCD)和三聚氰胺三种含氮有机分子作为前驱体分别合成三种氮化碳UCN、DCN和MCN，实验结果表明在产率方面MCN＞DCN＞UCN，根据它们的产率和其相应前驱体的市场价格计算得出在成本方面UCN＞DCN＞MCN。在通过一系列表征后发现UCN有着更薄更疏松的层片结和更广的可见光响应范围，MCN有着最低的光生电子空穴复合率，而在使用它们在可见光下催化降解四环素(TC)时，降解效率方面UCN＞DCN＞MCN。综上，虽然DCN在成本和性能方面都处于中间位置，但根据它的降解效率(0.0079 min-1)和成本(114.2元/500克)的比值，DCN有着最高的成本性能值，因此在后续实验也选择将DCD制备的氮化碳作为改性的对象。
(2)通过DCD和AC的一步共聚合成了带有可控碳掺杂的改性非金属氮化碳(ACCN)，接着使用了一系列表征方法对ACCN的结构进行了深入地研究，通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)发现ACCN具有更规整多孔的层状结构，N2吸附-脱附实验表明AC的加入使得ACCN的比表面积和平均孔都有一定的增大，X射线衍射光谱(XRD)的结果表明ACCN的晶体结构没有明显的改变，不过会变得更加紧凑，同时红外光谱(FTIR)、有机元素分析(OEA)、X射线光电子光谱(XPS)、热重分析(TGA)和电子顺磁共振(EPR)的综合分析进一步确定了ACCN的结构特征，掺杂碳被引入到其结构中取代了桥接N原子，同时与掺杂碳相连的碳物质也引入到了其框架中，另外因为AC的加入也导致了氰基基团在ACCN中形成，通过紫外-可见漫反射光谱(DRS)和XPS价带谱(VB-XPS)表征确定了ACCN的价带结构，表明其具有变窄的带隙和同时下移的导带和价带。因此，在对ACCN的荧光发射光谱(PL)、光电流和阻抗(EIS)测试过程中，它都表现出优秀的光电化学特性，如更高的电子空穴分离效率，更低的阻抗和更快的电荷转移，这些都证明了其出色的光催化性能。
(3)通过研究ACCN在可见光(＞420nm)下对溶液中磺胺二甲基嘧啶(SM2)的光催化降解性能，结果表明性能最好的ACCN在60min内对SM2(10mg/L)的降解率为81%，反应表观速率常数为0.0277min-1，是CN的6.6倍,表明引入的碳和氮缺陷使得ACCN性能有了明显提升。同时实验表明随着SM2浓度的增加，其在相同条件下的去除率不断降低，这说明了实际应用中对SM2废水进行稀释的必要性。进一步地，利用液相质谱仪(HPLC-MS)对反应中间产物进行了鉴定，在SM2降解过程中发生了SO2提出反应或smile型重排反应，另外，总有机碳(TOC)分析和三维荧光光谱(3D EEMs)表明在ACCN光催化过程中对SM2有很强的矿化能力，总有机碳去除率达到68%，另外通过自由基捕获实验和电子自旋共振(ESR)信号分析，SM2光催化降解反应过程中的机理得到了深入地探讨，在降解的过程中·O2-和h+发挥着主导作用，而·OH发挥着相对次要的作用。循环使用实验也说明了ACCN具有很强的稳定性。
本研究为制备具出色光催化性能的非金属修饰氮化碳提供了一种简单绿色的策略，并为其应用于实际提供了更深入的理论基础。
(1)使用尿素、双氰胺(DCD)和三聚氰胺三种含氮有机分子作为前驱体分别合成三种氮化碳UCN、DCN和MCN，实验结果表明在产率方面MCN＞DCN＞UCN，根据它们的产率和其相应前驱体的市场价格计算得出在成本方面UCN＞DCN＞MCN。在通过一系列表征后发现UCN有着更薄更疏松的层片结和更广的可见光响应范围，MCN有着最低的光生电子空穴复合率，而在使用它们在可见光下催化降解四环素(TC)时，降解效率方面UCN＞DCN＞MCN。综上，虽然DCN在成本和性能方面都处于中间位置，但根据它的降解效率(0.0079 min-1)和成本(114.2元/500克)的比值，DCN有着最高的成本性能值，因此在后续实验也选择将DCD制备的氮化碳作为改性的对象。
(2)通过DCD和AC的一步共聚合成了带有可控碳掺杂的改性非金属氮化碳(ACCN)，接着使用了一系列表征方法对ACCN的结构进行了深入地研究，通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)发现ACCN具有更规整多孔的层状结构，N2吸附-脱附实验表明AC的加入使得ACCN的比表面积和平均孔都有一定的增大，X射线衍射光谱(XRD)的结果表明ACCN的晶体结构没有明显的改变，不过会变得更加紧凑，同时红外光谱(FTIR)、有机元素分析(OEA)、X射线光电子光谱(XPS)、热重分析(TGA)和电子顺磁共振(EPR)的综合分析进一步确定了ACCN的结构特征，掺杂碳被引入到其结构中取代了桥接N原子，同时与掺杂碳相连的碳物质也引入到了其框架中，另外因为AC的加入也导致了氰基基团在ACCN中形成，通过紫外-可见漫反射光谱(DRS)和XPS价带谱(VB-XPS)表征确定了ACCN的价带结构，表明其具有变窄的带隙和同时下移的导带和价带。因此，在对ACCN的荧光发射光谱(PL)、光电流和阻抗(EIS)测试过程中，它都表现出优秀的光电化学特性，如更高的电子空穴分离效率，更低的阻抗和更快的电荷转移，这些都证明了其出色的光催化性能。
(3)通过研究ACCN在可见光(＞420nm)下对溶液中磺胺二甲基嘧啶(SM2)的光催化降解性能，结果表明性能最好的ACCN在60min内对SM2(10mg/L)的降解率为81%，反应表观速率常数为0.0277min-1，是CN的6.6倍,表明引入的碳和氮缺陷使得ACCN性能有了明显提升。同时实验表明随着SM2浓度的增加，其在相同条件下的去除率不断降低，这说明了实际应用中对SM2废水进行稀释的必要性。进一步地，利用液相质谱仪(HPLC-MS)对反应中间产物进行了鉴定，在SM2降解过程中发生了SO2提出反应或smile型重排反应，另外，总有机碳(TOC)分析和三维荧光光谱(3D EEMs)表明在ACCN光催化过程中对SM2有很强的矿化能力，总有机碳去除率达到68%，另外通过自由基捕获实验和电子自旋共振(ESR)信号分析，SM2光催化降解反应过程中的机理得到了深入地探讨，在降解的过程中·O2-和h+发挥着主导作用，而·OH发挥着相对次要的作用。循环使用实验也说明了ACCN具有很强的稳定性。
本研究为制备具出色光催化性能的非金属修饰氮化碳提供了一种简单绿色的策略，并为其应用于实际提供了更深入的理论基础。