【摘 要】
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随着核能的不断开发利用,氢同位素液相催化交换工艺作为一种处理含氘水的有效手段受到广泛关注,其中催化剂的制备作为该工艺的关键环节,已被广泛研究,但仍存在内扩散严重、铂利用率低、稳定性差等问题。本文旨在研究制备高效且稳定的铂催化剂,并将其应用于微通道反应器中,利用微通道反应器的强化作用,达到提高氢-水同位素交换反应转化效率的目的。论文首先利用静电作用,制备了铂/包覆层状双金属氢氧化物的二氧化硅纳小球（
【基金项目】
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国家自然科学基金项目:疏水微通道反应器强化氢-水同位素催化交换的动力学研究（No.21776206）；
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随着核能的不断开发利用,氢同位素液相催化交换工艺作为一种处理含氘水的有效手段受到广泛关注,其中催化剂的制备作为该工艺的关键环节,已被广泛研究,但仍存在内扩散严重、铂利用率低、稳定性差等问题。本文旨在研究制备高效且稳定的铂催化剂,并将其应用于微通道反应器中,利用微通道反应器的强化作用,达到提高氢-水同位素交换反应转化效率的目的。论文首先利用静电作用,制备了铂/包覆层状双金属氢氧化物的二氧化硅纳小球（Pt/SiO2@LDH）,并利用铂和载体间的相互作用制备了铂/二氧化钛（Pt/TiO2）,同时,利用氮化碳的锚定作用制备了铂/氮化碳（Pt/C3N4）。实验研究了载体对负载铂及其催化剂性能的影响。结果表明,Pt/C3N4上的铂颗粒尺寸最小为2.61 nm且催化活性最高。氮化碳对铂的锚定作用相较于其他两者更有利于分散和负载铂颗粒,其铂的负载量为4.18 wt%远高于Pt/SiO2@LDH（2.30 wt%）和Pt/TiO2（1.92 wt%）。其次,探究了铂还原方法、比表面积、亲疏水性和铂负载量对Pt/C3N4催化性能的影响。实验结果表明,固相光还原法限制了铂颗粒的团聚,提高了铂的利用率;比表面积增大有利于增加活性位点数,提高催化活性;表面疏水处理增大了催化剂的疏水性,防止活性位点被水覆盖,保持了催化活性的稳定。最后,将疏水的二维片状Pt/C3N4应用于微通道反应器,与购买的5 wt%铂/活性炭（Pt/AC）的催化性能进行比较。结果表明,Pt/C3N4的转化频率（TOF）是Pt/AC的3倍,具有更高的效率;Pt/C3N4的催化活性在1800 min后仍保持稳定,而Pt/AC的催化活性下降了20%,Pt/C3N4具有更高的稳定性。
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