设计构建具有弯曲、扭转等机械行为的有机晶体材料是近十年新兴的研究领域。理解其机械行为、晶体结构、材料性质之间的关系有助于创造机械灵活的功能晶体材料。然而,目前机械变形的尺度停留在宏观水平,且它的功能性应用较少,因此,本文以发挥机械行为价值为目标,提出微观尺度的机械行为调控策略,开发基于机械行为产生光学/电学功能的有机晶体材料。首先,本文提出了一种通过自下而上的溶液结晶方法的晶体自弯曲途径,并实现了晶体长度、宽度、曲率的分别可控。进而以晕苯为模型,通过构建不同曲率晕苯单晶的电子器件,揭示了机械变形与晶体电学性质之间的内在关联,实现了晶体领域的形变诱导功能增强。进一步,借助单晶X射线衍射、X射线光电子能谱等方式对其弯曲过程的电学性质和结构学进行表征,突出了弯曲引起的π电子能级的变化和载流子迁移率的提高等双重效应共存。此外,建立了更加完善与符合实际的弯曲结构模型,全面考虑了分子位移和非平行旋转,模拟并可视化了弯曲过程体系的电子密度变化。其次,本文提出了一种基于席夫碱基骨架衍生的卤键共晶策略,用于构建机械行为和发光性质兼具的多组分有机晶体,成功实现了非人工干预的微观层次机械行为调控。设计合成了新型席夫碱基化合物,与三氟三碘苯形成卤键发光共晶。通过在强弱极性溶剂结晶,成功诱导了两种罕见的自发的机械形态,即自螺旋结构和微米环结构。通过荧光光谱仪、光学显微镜、扫描电子显微镜、选区电子衍射等方式对其进行了光学、形态学和结构学表征。微螺旋结构为单晶,并存在手性的单螺旋和超螺旋结构;微米环结构存在独立的单环和共生长的多环。此外,简要探究了螺旋和环的形态演化机理,为未来构建具有卓越机械行为的发光晶体提供了设计范例。本文的研究提出了有机单晶微观层次机械行为的设计策略和调控方法。丰富了有机晶体机械行为的光电功能性应用,为今后利用机械行为创造有机晶体实际有用的价值提供了参考和指导。