石墨烯材料由于其超高的本征强度、理论比表面积、电导率以及导热系数等优异性能,在过去15年中已成为国际瞩目的研究前沿和热点之一。然而,如何将微观结构单元固有的优良性能转化为宏观材料,以满足实际应用,仍然是一个有待解决的挑战。在最近的石墨烯材料进展中,最引人注目的就是一维石墨烯纤维材料。由于石墨烯纤维具有重量轻、强度高、柔韧性好、导电性高等优点,在纤维超级电容器、纤维电池、智能驱动器、多功能织物等领域有着良好的应用前景。本文提出了一种新型石墨烯纤维制备方法——界面聚电解质络合(IPC)纺丝。这种方法通过氧化石墨烯纺丝液与壳聚糖之间的离子络合作用构筑了石墨烯纤维,比通常需要挥发性有机溶剂的传统湿法工艺更为理想。主要的研究内容及结果如下:(1)基于聚电解质络合纺丝,设计了一套纺丝系统以实现石墨烯纤维及石墨烯复合纤维的制备。对氧化石墨烯纺丝液在流道中的流动状态进行了理论计算和COMSOL模拟仿真分析,表明流道中存在着剪切力场和拉伸力场,拉伸流动和剪切流动共同诱导石墨烯纳米片组装、取向,为制备石墨烯纤维/复合纤维提供了理论指导。(2)通过界面聚电解质络合纺丝及化学还原制备了性能优异的石墨烯纤维。系统研究了石墨烯纤维制备过程中的纺丝参数、后处理工艺以及还原条件等对石墨烯纤维最终性能的影响,优化了聚电解质络合纺丝工艺;石墨烯纤维的最优抗拉强度达到585.06MPa;分子动力学模拟表明,在拉伸应力加载过程中,石墨烯片与壳聚糖分子之间的分子间氢键和离子键的断裂和重构起到了有效的能量耗散作用。(3)通过界面聚电解质络合纺丝及热还原、化学还原制备了石墨烯/生物质基复合纤维。以氧化石墨烯/木质素为复合纺丝液制备了高性能复合纤维,研究了木质素含量以及热处理工艺参数对石墨烯/木质素基复合纤维物理性能的影响,探究了木质素碳增强石墨烯纤维物理性能的作用机理;以氧化石墨烯/纳米纤维素为复合纺丝液制备了复合纤维。电化学分析表明,CNF的存在增加了复合纤维的亲水性,并且有效避免了还原过程中石墨烯纳米片的再堆叠,而使得石墨烯纳米片在纤维中有序而松散的排列,这种结构使得石墨烯基复合纤维电极具有良好的电化学性能。