金属表面、光学多层膜和谐振腔对量子点光学性质的调制特性研究

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受益于量子限域效应,半导体量子点具有很高的荧光量子产率和较大的三阶非线性极化率,可广泛应用于发光二极管、全光开关和量子点激光器等领域。如果将它们与金属表面、光学多层膜和谐振腔等特定的器件相结合,这些器件能够通过增强量子点周围的光子态密度或局域场强度来增强量子点的荧光量子产率和非线性光学响应,从而进一步提高量子点的光学性能。本论文着重研究这些器件对胶体半导体量子点光学性质的调制及其应用。我们制备了一个系列的具有不同SiO2壳厚的Ag/SiO2/CdS-ZnS核/壳/壳等离子体耦合器,通过调节CdS-ZnS核-壳量子点与Ag纳米粒子之间的距离来调制富含表面态的CdS-ZnS量子点的荧光发射。当SiO2壳厚为10nm时,我们同时实现了带边发射(4倍)和表面态发射(17倍)的最大增强并且将表面态发射与带边发射的强度比增加至55%,实现了单一尺寸量子点的明亮的白光发射。实验结果分析表明荧光增强主要来源于对非辐射弛豫速率(knr)的抑制。我们利用内置CdSe-ZnS核-壳量子点的SiO2(SiO2:QDs)层和TiO2层作为交替层,制备了5个周期的全介质光学多层膜。由于光学多层膜的局域场增强特性,光学多层膜中SiO2:QDs层的非线性折射率(n2)是单层SiO2:QDs薄膜的近3倍。由于光致折射率变化引起的禁带边移动,光学多层膜的透过率变化是单层SiO2:QDs薄膜的~17倍。在30 GW/cm2的飞秒激光的激发下,光学多层膜的透过率可下降80%。飞秒泵浦探测实验表明光学多层膜光开关的响应时间为~400 fs。我们制备了壳厚为15个CdS单层的"巨型" CdSe-CdS核-壳量子点,并致力于通过飞秒激光退火消除界面势垒,进而使放大自发辐射从类似体材料的CdS壳转移到量子限域的CdSe核。除643 nm的放大自发辐射峰外,我们还观察到了两个短波长的放大自发辐射峰,它们对应于涉及CdSe核的第二个(1P)和第三个(1D)电子量子化的壳的光学跃迁,这表明俄歇复合被非常有效地抑制。此外,我们还制备了一个系列的壳厚可控的纯纤锌矿相CdSe-CdS核-壳量子点。受益于体积的增加、电子-空穴空间部分分离和几乎没有缺陷的合金界面,随着壳厚的增加,这个系列的量子点的俄歇速率减小了 3个数量级以上。因此,壳厚为11个CdS单层的量子点的放大自发辐射阈值低至16 μJ/cm2。超快瞬态吸收光谱表明纯相量子点的光增益具有创纪录的长寿命(>1000ps)和巨大的带宽(>170nm)。最后,我们将具有低阈值增益特性的纯相量子点自组装成咖啡环微腔,从而得到超低阈值(~2μJ/cm2)的单模激光发射。
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