【摘 要】
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采用水热合成法制备了用于甲醇芳构化(MTA)的、系列纳米ZSM-5分子筛,考察了硅铝比、晶化时间和晶化温度等条件对分子筛合成及催化性能的影响。以芳烃收率为目标函数确定的相
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采用水热合成法制备了用于甲醇芳构化(MTA)的、系列纳米ZSM-5分子筛,考察了硅铝比、晶化时间和晶化温度等条件对分子筛合成及催化性能的影响。以芳烃收率为目标函数确定的相对适宜合成条件为:原料摩尔配比Si:Al:TPAOH:H2O=13:1:3.4:575、晶化时间72 h和晶化温度180℃。所制备分子筛晶粒尺寸在400～600 nm之间。以过量浸渍法制备的1.5%Zn-ZSM-5分子筛为模型催化剂,开展了甲醇芳构化工艺条件研究。结果表明,随着温度的增加,芳烃收率呈现先增加后降低的趋势,当温度升高到一定程度后,催化剂寿命大幅降低;随操作空速的降低,芳烃质量收率显著增加,且催化剂寿命有所提升。确定的相对适宜工艺条件为:温度430℃、甲醇质量空速7.92 h-1,该条件下芳烃质量收率为20.28%。采用等温固定床积分反应器,在温度410～460℃、空速7～95 h-1和甲醇进料摩尔分数40%～100%条件下,开展了 MTA本征动力学特性实验研究。以含氧化合物、烯烃、芳烃、烷烃和C1以上化合物为目标考察物,建立了 MTA五集总本征动力学模型,采用Runge-Kutta积分法和单纯形-Levenberg-Marquardt复合优化法相结合的方式,对实验数据进行搜索、选优,确定了本征动力学模型参数。数理统计和残差分析结果表明,所建五集总本征动力学模型与实验结果良好相容,是适宜和可靠的。
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