【摘 要】
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硅（Silicon,Si）以其比容量高、对锂电位低和储量丰富等优点,被广泛认为是下一代锂离子电池中最有应用前景的负极材料。然而,电子导电性差、在充放电过程中体积变化大和界面不稳定等问题导致了硅负极较差的电化学性能。另一方面,过去研究大多以高成本纳米尺度的硅为原料,通过复杂的工艺流程制备硅基负极材料,难以进一步产业化应用。在光伏产业多晶硅片的制造过程中会产生大量的切割废料,造成严重的环境污染和资源浪
【基金项目】
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国家重点研发计划（2018YFB0905400）; 湖北省科技厅重大技术创新项目（2019AAA164）
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硅（Silicon,Si）以其比容量高、对锂电位低和储量丰富等优点,被广泛认为是下一代锂离子电池中最有应用前景的负极材料。然而,电子导电性差、在充放电过程中体积变化大和界面不稳定等问题导致了硅负极较差的电化学性能。另一方面,过去研究大多以高成本纳米尺度的硅为原料,通过复杂的工艺流程制备硅基负极材料,难以进一步产业化应用。在光伏产业多晶硅片的制造过程中会产生大量的切割废料,造成严重的环境污染和资源浪费。基于此,本文以低成本的光伏废硅为原料,通过合理的材料设计和简便的实验流程,制备出两种电化学性能优异的硅基负极材料,具体研究内容如下:（1）以光伏废硅和木质素废料为原料,通过一种简便的共沉淀方法制备硅/木质素基碳（Si/C）复合材料,并研究了其电化学性质。弹性的碳框架可以有效地缓解硅在锂化和去锂化过程中的体积变化,提高了电子导电性;同时,碳包覆结构阻隔了活性硅与电解液的直接接触,减少了副反应,稳定了电极界面。所制备的Si/C负极在0.2 A g-1下循环100圈后,可逆比容量保持为706.8 mAh g-1,接近现有商业石墨负极的两倍。同时,Si/C负极还表现了良好的倍率性能,在0.2和2 A g-1的比容量分别为907.9和575.9 mAh g-1。（2）从实际应用的角度出发,为提高硅基负极的循环稳定性、压实密度和体积比容量,设计并制备了一种粒径～10μm的硅/还原氧化石墨烯/硬碳（Si/rGO/C）复合材料,并探究了其电化学性质。在Si/rGO/C的多级结构中,由rGO和硬碳构成的三维导电网络保证了大颗粒中快速的电子传导和硅活性的充分发挥。rGO能作为机械支撑,缓解硅体积变化过程中产生的应力,使大尺度二次颗粒在充放电过程中能够保持稳定。所制备的Si/rGO/C负极在1.1 g cm-3的压实密度下,质量和体积比容量分别为780.0 mAh g-1的和858.0 mAh cm-3,高于现有的商业化石墨负极。200次循环后,容量保持率为83.6%。在接近商业电池的面容量(2.7 mAh cm-2)下,100次循环后容量保持率为84.8%。另外,与LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2（NCM622）正极组装成的全电池,在0.17 mA cm-2的面电流下,50次循环后容量保持率高达90.8%。以上两项基于光伏废硅的负极材料设计,有效缓解了硅材料面临的问题,提高了硅基负极的电化学性能,并且具有工艺简单、成本低的优点,为光伏废硅的循环利用提供了绿色经济的途径。
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