褐煤负载纳米FeS制备及其处理酸性含铬废水试验研究

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针对酸性含铬废水毒性高、难处理等问题,基于褐煤吸附特性和纳米FeS还原络合能力,采用超声沉淀法制备褐煤负载纳米FeS吸附材料(nFeS-Lignite),通过静动态实验方法,分析nFeS-Lignite处理酸性含铬废水中Cr(Ⅵ)和总铬的规律和效果,利用仪器分析与检测手段初步揭示nFeS-Lignite修复机理,从而为褐煤在吸附材料应用方面提供新思路。论文得到的主要结论如下:在40 k Hz的超声频率处理环境下,将FeSO4溶液以0.44 m L·s-1的流速滴加在吸附了S2-的褐煤颗粒上,使Fe2+和S2-在褐煤表面结晶共沉淀,水洗、离心后得到nFeS-Lignite,基于单因素和响应曲面试验评价了褐煤粒级、Na2S浓度、铁硫摩尔比对nFeS-Lignite制备的影响。结果表明:当褐煤粒级为0.18~0.25 mm、Na2S浓度为0.30 mol·L-1、铁硫摩尔比为2.5:1时,制备出的nFeS-Lignite对酸性含铬废水修复效果最佳,对Cr(Ⅵ)和总铬的去除率分别为87.5%和75.6%。X射线衍射、扫描电镜、透射电镜分析表明,超声沉淀法成功将40~80 nm的棒状纳米FeS负载在褐煤颗粒上。研究了nFeS-Lignite对酸性含铬废水中Cr(Ⅵ)和总铬的吸附性能。吸附剂的最佳投加量为5 g·L-1;当溶液初始pH为3时,nFeS-Lignite对Cr(Ⅵ)和总铬的去除率分别为94.5%和87.2%;吸附过程在150 min后达到吸附平衡;Langmuir等温线模型能更好的拟合该吸附过程,吸附动力学遵循准二级动力学,表明该吸附反应为单层吸附,以化学吸附为主。通过构造nFeS-Lignite(1#)和褐煤颗粒(2#)两组动态柱实验模型,对比研究nFeS-Lignite和褐煤处理酸性含铬废水中Cr(Ⅵ)和总铬的动态效果和pH变化规律。结果表明,动态柱运行25 d,1#动态柱对Cr(Ⅵ)和总铬的平均去除率分别为71.6%和53.1%,出水pH由6.6降至5.3,2#动态柱对Cr(Ⅵ)和总铬的平均去除率分别为54.4%和28.8%,出水pH由6.6升至7.3。由X射线衍射、扫描电镜、X射线能量色谱和傅里叶红外光谱分析可知,nFeS-Lignite结构中的还原性基团如-CH3、-CH2、C-O和Ar-OH参与反应,自身被氧化为C=C、C=O等基团,同时出现Fe OOH、Cr(OH)3和Cr2S3等新的衍射峰,表明Cr(Ⅵ)被还原为Cr(Ⅲ)后,会以氢氧化物、硫化物等沉淀的形式被固定在nFeS-Lignite表面。该论文有图32幅,表28个,参考文献110篇。
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